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談新型有機-無機鈣鈦礦CH3NH3PbI3鐵電性的爭議 已有5人參與
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近幾年最火熱的材料無疑就是有機-無機新型鈣鈦礦材料。該材料除了表現(xiàn)出優(yōu)異的光伏性能（在此我無需贅述），也存在諸多爭議，鐵電(ferroelectricity)性能便是其中之一。鐵電性之所以被提出而且被很多論文所采信，主要可能可以解釋以下兩個現(xiàn)象：1. I-V曲線的滯回(hysteresis)現(xiàn)象，即正反方向加電壓得到的I-V曲線不重合；2. 鐵電極化形成的電場有助于e-h pair的分離和傳導，從而實現(xiàn)高效光伏效應。 我本人是做鐵電材料的，自然對這個材料頗感興趣，仔細瀏覽了一些研究CH3NH3PbI3鐵電性的文章，列舉如下： 1. Stoumpos et al., Inorg. Chem. 2013, 52, 9019−9038 2. Frost et al., Nano Lett. 2014, 14, 2584−2590 3. Liu et al., J. Phys. Chem. Lett. 2015, 6, 693−699 4. Zheng et al., J. Phys. Chem. Lett. 2015, 6, 31−37 5. Unger et al., Energy Environ. Sci. 2014, 7, 3690−3698 6. Chen et al., J. Phys. Chem. Lett. 2015, 6, 164−169 7. Wei et al., J. Phys. Chem. Lett. 2014, 5, 3937−3945. 8. Kutes et al., J. Phys. Chem. Lett. 2014, 5, 3335−3339. 9. Xiao et al., Nat. Mater., 2015, 14, 193−198. …… 這些文章大多數(shù)都肯定了CH3NH3PbI3具備鐵電性（Ref. 1-8），只有Ref. 9是否定的，我察覺到這東西應該蠻有意思，還大有文章可做。于是我聯(lián)系了Dr. Sun Kuan（大牛一枚，目前重大的百人計劃回國了）幫我提供一些CH3NH3PbI3樣品，馬不停蹄開始鐵電方面的測試，同時做第一性原理計算。因為鐵電這一套駕輕就熟，花了大約一周的時間完成實驗和計算，得到的結論是CH3NH3PbI3在室溫下不具備鐵電性，不過計算結果顯示低溫下是有可能獲得鐵電性的。 然后再花一周寫論文草稿，把論文給各位合作者及老板改花了兩周。于過年之后的2.23號將文章投到JPCL。一周之后收到回復信，當時心想完蛋，肯定被拒了，因為文章comment太多之前JPCL的文章，估計是直接被編輯斃掉。但神奇的事情是回復信里面居然有兩個審稿人意見，雖然都是大修，但至少給了我希望。之后花了大約10天補充實驗，計算以及準備回復信，返回后4天直接接收。我非常感謝編輯和審稿人的效率，同時也感謝審稿人的寬容大度，因為從他們的審稿意見能夠讀出他們還是偏向于CH3NH3PbI3具有鐵電性的，但最后還是放過了我的文章，這種允許學術上百家爭鳴的包容心態(tài)不得不讓我拜服。 下面我簡單介紹下我的文章，內容其實是一個comment大合集，對之前多篇文章的觀點和實驗現(xiàn)象提出質疑，同時提出自己的看法： (1) 首先我發(fā)現(xiàn)部分文章混淆介電和鐵電的概念，比如說CH3NH3+ dipole在電場下的重新取向，被認為是鐵電響應，但其實這只是一般的介電行為，鐵電有更為嚴格的定義，于是我在introduction里面專門做了介紹。 (2) 計算方面, 之前一篇Frost et al.發(fā)表在Nano Letter上的文章（Ref.2）發(fā)現(xiàn)CH3NH3PbI3有38 C/cm2 的鐵電極化（這個極化值是相當大的，比不少無機鐵電材料的極化都要大）。但這篇文章對如何算得這個數(shù)值幾乎未提，僅說這是通過Berry phase 計算得到的。于是在我的文章里面，我詳細講解了如何計算極化值，以及分析了各個部分對整體極化貢獻。計算的結果與Ref. 2 相差甚遠，雖然不清楚Frost et al. 是如何得到他們的結果的，但我懷疑是他們使用Berry phase時沒有考慮polarization quantum的因素（這個懷疑我沒敢放進文章里）。 (3) 鐵電滯回曲線P-E loop, 目前報道的CH3NH3PbI3 材料的P-E loop都是漏電形成的loop, 跟鐵電行為沒有關系，只能說明CH3NH3PbI3導電性不錯。而且部分文章測量的device結構有待商榷，比如要測量CH3NH3PbI3 的P-E loop，應該設計的是電極/ CH3NH3PbI3/電極的三明治結構，多引入一層不導電的TiO2或者Al2O3都會對結果造成artifact。因為這時候的實際測量層變成了兩層，即CH3NH3PbI3/ TiO2 (Al2O3), 由于界面 trap電荷形成space charge的作用，形成的漏電流是高度非線性的，會造成loop出現(xiàn)疑似鐵電loop的現(xiàn)象（Ref.7）。 (4) PFM方面，我們的結果和Ref. 9是一致的，既沒有觀察到鐵電疇，也沒有看見鐵電疇翻轉現(xiàn)象，與Ref. 8完全相反。我們分析了Ref. 8看到的現(xiàn)象很有可能是artifact造成的。具體分析詳見我們的論文。 總而言之，這篇文章的結論是跟之前絕大部分文章相悖，能夠發(fā)表我感到很幸運，同時也給了我很大的信心。另外我們認為自己的實驗數(shù)據和相關分析都是合理的，至于我們的觀點能夠被多大程度上接受，還要取決于讀者，也歡迎相關討論。 論文地址：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.5b00389。也可見附件，如有違反版權問題，請版主予以刪除。 |
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4樓2015-05-14 02:11:22
蘇惜不若
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3樓2015-05-04 09:26:57
5樓2015-05-14 02:15:25
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