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[資源]
電化學(xué)激活商品化碳纖維催化氧還原反應(yīng)
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這是我們團(tuán)隊(duì)花了近3年時(shí)間完成的應(yīng)用基礎(chǔ)研究工作。自認(rèn)為水平可以，從NS一路瞎投，屢敗屢戰(zhàn)，最后的結(jié)果是身心疲憊，趕快找個(gè)婆家嫁了，發(fā)在PCCP上。 其實(shí)，心態(tài)也不過就是一個(gè)小人物對(duì)自我的孤芳自賞而已，煎熬中渴望被認(rèn)可！ 將文章附在這里，歡迎大家批評(píng)指正，多交流是沒錯(cuò)的！ 中文摘要： 我們通過電化學(xué)活化商品化的PAN-CF，使得其固有的吡啶氮結(jié)構(gòu)在電化學(xué)氧化作用下轉(zhuǎn)變?yōu)?-吡啶酮（或2-羥基吡啶），形成N和O共修飾的ORR活性官能團(tuán)，其中與N和O共連的碳具有更高的凈正電荷密度，成為優(yōu)勢(shì)活性位，在酸性和堿性溶液中具有催化2e ORR的高活性和選擇性。通過路易斯酸堿反應(yīng)在吡啶酮上絡(luò)合銅離子，還原態(tài)Cu+與氧還原中間產(chǎn)物通過化學(xué)氧化還原與電化學(xué)反應(yīng)的協(xié)同作用導(dǎo)致在低于銅的氧化還原電位下在中性和堿性溶液中具有完全的4e ORR選擇性，在堿性溶液中0.7V下其本征電催化活性高達(dá)2 A m-2。溶液酸堿性會(huì)影響吡啶酮-N和/或-O與質(zhì)子的絡(luò)合或解離，引起吡啶酮表面的電荷轉(zhuǎn)移與重構(gòu)，以及銅離子的配合位和絡(luò)合強(qiáng)度的改變，表現(xiàn)為銅離子的redox電位改變。這些是導(dǎo)致ORR活性和選擇性改變的根本原因。 |
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- 附件 2 : Supplementary_information.pdf
2015-03-19 18:14:04, 2.69 M
2015-03-19 18:32:12, 1.04 M
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7樓2017-03-19 16:55:55
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2015-03-20 12:41
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2015-03-20 17:07
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