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臥梅又聞花木蟲 (小有名氣)
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[交流]
表面等離子體共振是否會影響半導體能帶間隙？
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小弟剛?cè)胧职雽w光催化方向，現(xiàn)遇到一個疑問，求助蟲友。（半道出家，沒有理論基礎，問的問題可能挺粗淺，勿噴哈） 目前關注了Au、Ag等貴金屬在TiO2可見光光催化中的工作，其中，看到不少關于Au(Ag)|SiO2|TiO2“三明治”結(jié)構(gòu)的報道。Au在光的激發(fā)下，其表面出現(xiàn)很強的表面等離子體共振(resonant surfaceplasmons)，Au與TiO2之間的偶極子相互作用將等離子能量轉(zhuǎn)移至半導體，并且促使半導體產(chǎn)生電子/空穴對。（Cushing, S. K. et al. Photocatalytic Activity Enhanced by Plasmonic Resonant Energy Transfer from Metal to Semiconductor. J. Am. Chem. Soc. 134, 15033-15041）那么在這個過程中，半導體的能帶間隙會不會有變化呢？如果有的話，能通過什么手段進行表征呢？ |
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2015-06-17 09:48:08, 1.28 M
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 表面等離子共振理論及其應用 |
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HongzhenLin
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首先明確一點，dipole-dipole coupling通常是指較遠距離的偶極與偶極之間通過靜電力產(chǎn)生的耦合作用，可以近似理解為：一個分子或微粒上發(fā)生正負電荷中心的相對運動時（能級躍遷），誘使臨近的分子或微粒上發(fā)生方向相反的正負電荷中心的相對運動；兩者之間沒有電子云交疊（無論基態(tài)還是激發(fā)態(tài)），不會產(chǎn)生新的能級，也就不會引起吸收譜和發(fā)射譜的位移，典型的例子是FRET。 會引起吸收或發(fā)射譜位移的一定是有電子交換的可能，這種電子交換耦合可以是基態(tài)-基態(tài)相互作用（例如基態(tài)復合物，這種情況下基態(tài)能級發(fā)生變化，激發(fā)態(tài)能級一般也會變化，吸收和發(fā)射能隙都變窄），也可以是激發(fā)態(tài)-基態(tài)（例如激基復合物，這種情況激發(fā)態(tài)能級發(fā)生變化，但是基態(tài)向最低激發(fā)態(tài)能級的躍遷是禁阻的，因此吸收能隙不變，發(fā)射能隙變窄）或者激發(fā)態(tài)-激發(fā)態(tài)相互作用（例如J-aggregate和H-aggregate，基態(tài)能級不變，激發(fā)態(tài)產(chǎn)生一系列能級，但只有其中最低或者最高的能級是躍遷允許的，所以吸收紅移或者藍移，發(fā)射也隨之紅移或藍移）。以上說的是作用雙方都是離散能級的情況，涉及到體相半導體材料時，情況更為復雜，不過基本原理相同，可以認為是一離散能級與一系列能量相近的能級（即能帶，價帶或?qū)В┲g的耦合作用，其結(jié)果是產(chǎn)生一系列隙間能態(tài)。發(fā)生這種強烈耦合的前提是兩者有充分的電子云交疊，而當兩者之間距離較遠不存在電子交換時，則只能通過相對較弱的dipole-dipole coupling發(fā)生類似FRET的共振傳能作用，這也是你提到的JACS那篇文章的主要觀點，這種情況下能帶結(jié)構(gòu)是不會有變化的。 回到你的問題，紫外吸收峰出現(xiàn)20nm左右的紅移，你確定你觀察的是Au納米粒子的LSPR吸收峰嗎？復合前和復合后的吸收譜分別是怎么測的？有可能請直接上圖。另外，Au納米粒子吸附在TiO2表面時本身會聚集，從而改變LSPR峰的位置，你可以調(diào)變Au納米粒子的相對負載量，如果在足夠低的負載量下，仍能看到LSPR峰的紅移，那才有說服力。而且，要證明強烈耦合，需要觀察到原有的LSPR峰劈裂成了兩組，而不是簡單的紅移。以我掌握的知識判斷，這樣的體系不大可能存在強烈的電子耦合的。 |
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臥梅又聞花5樓2015-06-18 16:45:15
HongzhenLin
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| 屬于直接帶隙半導體，一般可采用紫外吸收譜來測，但貴金屬顆粒會影響吸收邊的確定。復合時難以避免的摻雜效應本身就會改變TiO2的帶隙, 很難從實驗角度排除。surface plasmon polariton與原有能級結(jié)構(gòu)強烈耦合產(chǎn)生新能級的報導，文獻上有很多，例如http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/nl903455z，所以理論上也存在改變能帶結(jié)構(gòu)的可能。不過，在你所述的復合體系中，即使有這種效應也僅僅局限于與貴金屬表面緊密接觸（相距4 nm左右）的很小一部分TiO2。如果你沒有看到貴金屬顆粒的SP共振吸收峰位置在復合前后發(fā)生明顯改變，基本上可以排除兩者之間強烈耦合的可能。主要的作用應該還是類似FRET那樣的dipole-dipole coupling，還有qudrapole-dipole coupling。 |
2樓2015-06-17 18:36:56
xiaochong8693
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4樓2015-06-18 10:15:47
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