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合成氣轉(zhuǎn)換機理研究取得新進展
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近日，大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室理論催化課題組（507組）李微雪研究員及其領(lǐng)導(dǎo)的團隊在合成氣選擇性轉(zhuǎn)換的機理研究方面取得進展，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在德國應(yīng)用化學(xué)Angew Chem Int. Ed（DOI:10.1002/anie.201100735，http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201100735/abstract）上。 合成氣轉(zhuǎn)換的選擇性是多相催化反應(yīng)里最具挑戰(zhàn)性的課題之一，其中關(guān)鍵的科學(xué)問題包括一氧化碳的活化、碳鏈的增長、含氧化物的生成等。長期以來，在合成氣轉(zhuǎn)化中，研究人員推測甲酰基HCO可能是一個重要的反應(yīng)中間體，但是由于其壽命較短，鑒定困難，相關(guān)的機理研究并不深入。 李微雪等利用密度泛函理論計算，以Rh和Co催化劑為例，對HCO在合成氣選擇性轉(zhuǎn)換中的作用展開了系統(tǒng)研究。計算結(jié)果表明，HCO不但能夠有效地活化一氧化碳，加氫產(chǎn)生烷基單體CHx，還能進一步在后續(xù)反應(yīng)中起到重要的作用：較CO+CHx插入反應(yīng)生成含氧化物CHxCO而言，研究發(fā)現(xiàn)HCO+CHx插入生成含氧化物CHxCHO在動力學(xué)上更為有利；通過對比研究表明，HCO+CHx插入反應(yīng)，可以和烷基之間的偶聯(lián)反應(yīng)CHx+CHy相競爭。Co基催化劑由于其較高的氧親和能力，動力學(xué)上較為容易打斷CHxCHO中的C=O鍵，從而得到較高的烷烴選擇性，而Rh基催化劑因其相對較低的氧親和能力則顯示出較高的含氧化物的選擇性。 研究結(jié)果表明，甲�；鳛橐环N重要的中間體，不單是生成含氧化物的重要中間體，而且也是碳鏈增長的重要中間體，這修正并補充了長期以來人們普遍認(rèn)為的合成氣轉(zhuǎn)化中含氧化物經(jīng)由一氧化碳插入、碳鏈增長經(jīng)由烷基偶聯(lián)的機理。 Sample Text |
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