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合成氣轉(zhuǎn)換機(jī)理研究取得新進(jìn)展
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近日，大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室理論催化課題組（507組）李微雪研究員及其領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)在合成氣選擇性轉(zhuǎn)換的機(jī)理研究方面取得進(jìn)展，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在德國(guó)應(yīng)用化學(xué)Angew Chem Int. Ed（DOI:10.1002/anie.201100735，http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201100735/abstract）上。 合成氣轉(zhuǎn)換的選擇性是多相催化反應(yīng)里最具挑戰(zhàn)性的課題之一，其中關(guān)鍵的科學(xué)問題包括一氧化碳的活化、碳鏈的增長(zhǎng)、含氧化物的生成等。長(zhǎng)期以來，在合成氣轉(zhuǎn)化中，研究人員推測(cè)甲�；鵋CO可能是一個(gè)重要的反應(yīng)中間體，但是由于其壽命較短，鑒定困難，相關(guān)的機(jī)理研究并不深入。 李微雪等利用密度泛函理論計(jì)算，以Rh和Co催化劑為例，對(duì)HCO在合成氣選擇性轉(zhuǎn)換中的作用展開了系統(tǒng)研究。計(jì)算結(jié)果表明，HCO不但能夠有效地活化一氧化碳，加氫產(chǎn)生烷基單體CHx，還能進(jìn)一步在后續(xù)反應(yīng)中起到重要的作用：較CO+CHx插入反應(yīng)生成含氧化物CHxCO而言，研究發(fā)現(xiàn)HCO+CHx插入生成含氧化物CHxCHO在動(dòng)力學(xué)上更為有利；通過對(duì)比研究表明，HCO+CHx插入反應(yīng)，可以和烷基之間的偶聯(lián)反應(yīng)CHx+CHy相競(jìng)爭(zhēng)。Co基催化劑由于其較高的氧親和能力，動(dòng)力學(xué)上較為容易打斷CHxCHO中的C=O鍵，從而得到較高的烷烴選擇性，而Rh基催化劑因其相對(duì)較低的氧親和能力則顯示出較高的含氧化物的選擇性。 研究結(jié)果表明，甲�；鳛橐环N重要的中間體，不單是生成含氧化物的重要中間體，而且也是碳鏈增長(zhǎng)的重要中間體，這修正并補(bǔ)充了長(zhǎng)期以來人們普遍認(rèn)為的合成氣轉(zhuǎn)化中含氧化物經(jīng)由一氧化碳插入、碳鏈增長(zhǎng)經(jīng)由烷基偶聯(lián)的機(jī)理。 Sample Text |
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zxrno105樓
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gwygwy7樓
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lqnmg8樓
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