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davideok

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[交流] 關(guān)于催化劑的結(jié)構(gòu)與其活性的關(guān)系研究話題

對(duì)于一種特定的反應(yīng)；研究用于該反應(yīng)的催化劑的結(jié)構(gòu)與活性的關(guān)系，是否可以這樣理解：一是注重于催化劑的結(jié)構(gòu)對(duì)其活性的影響，重點(diǎn)在于研究催化機(jī)理；二是注重于研究出催化劑的結(jié)構(gòu)與活性間是否存在某種關(guān)系，線性的？非線性的？建立出結(jié)構(gòu)與活性的模型等等！
望高人指點(diǎn)，說(shuō)出對(duì)該話題的理解及入手方式！
謝謝啦！

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zyhou

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1樓 2011-08-13 09:51:47

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davideok(金幣+4): 謝了 2011-08-14 11:26:24
tangjy(金幣+4): 歡迎參與交流！ 2011-08-15 12:38:09

以前老板有讓我做這方面的研究，現(xiàn)在大部分的工作是推論，即便很多使用表征手段來(lái)說(shuō)明的，也只是說(shuō)明催化劑的某種晶型（XRD、TPD數(shù)據(jù)說(shuō)明）對(duì)催化劑有很好的催化作用，這可以說(shuō)明催化劑結(jié)構(gòu)對(duì)活性的影響。但我們知道催化劑的表面特征其實(shí)是影響催化性能的重要原因（包括孔結(jié)構(gòu)），因此就開(kāi)始研究催化劑的表面形貌（SEM說(shuō)明）和催化劑的比較面積（BET說(shuō)明），你說(shuō)的第二個(gè)問(wèn)題，我想不僅僅得考慮催化劑結(jié)構(gòu)與活性位存在的關(guān)系，還得考慮到表面積的因素，如果我們把活性位用a表示，那單位應(yīng)該是某種晶型下的a/（表面積），當(dāng)然這僅適合單活性位的研究，如果涉及到復(fù)合型催化劑，不同活性位協(xié)同作用的，那體系就更復(fù)雜了。至于你說(shuō)的用數(shù)學(xué)擬合出來(lái)的模型是線性的或者非線性的，這個(gè)估計(jì)得用事實(shí)說(shuō)話，看你所選的參數(shù)是什么，簡(jiǎn)單體系或者是相對(duì)單一晶型的催化劑做出來(lái)的，可能會(huì)是接近線性的，更多的應(yīng)該是非線性的。這就是數(shù)據(jù)擬合的問(wèn)題了。希望有幫助，持續(xù)關(guān)注中

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2樓2011-08-13 10:07:56

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davideok(金幣+5): 好 2011-08-14 11:26:41
tangjy(金幣+5, C-EPI+1): 感謝侯老師！綜合回帖，授予C-EPI一個(gè)！歡迎常來(lái)催化版討論！ 2011-08-15 12:39:32

是一個(gè)大問(wèn)題！

關(guān)于催化劑的結(jié)構(gòu)與活性之間的關(guān)系可以分成很多類！
第一、分子篩的結(jié)構(gòu)與活性之間關(guān)系，主要有孔結(jié)構(gòu)的擇形性、酸堿活性中心的選擇性等。
第二、負(fù)載性催化劑的顆粒大小與其活性之間的關(guān)系，Iglesia是這方面的專家，最新的Journal of Catalysis上有一篇?jiǎng)倓侫SAP的文章。
第三、金屬顆粒的晶面形貌與活性之間的關(guān)系，申文杰教授的Nature文章，Somorjia在PANS上也有專門的文獻(xiàn)。
第四、金屬NPs的組成、合金相的結(jié)構(gòu)等也有關(guān)系。
第五、特定催化劑的結(jié)構(gòu)如Fe(111)合成氨。

一家之言，理解不一定全面，歡迎補(bǔ)充！

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3樓2011-08-13 10:27:54

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jkrowling

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3樓: Originally posted by zyhou at 2011-08-13 10:27:54:
是一個(gè)大問(wèn)題！

關(guān)于催化劑的結(jié)構(gòu)與活性之間的關(guān)系可以分成很多類！
第一、分子篩的結(jié)構(gòu)與活性之間關(guān)系，主要有孔結(jié)構(gòu)的擇形性、酸堿活性中心的選擇性等。
第二、負(fù)載性催化劑的顆粒大小與其活性之間的關(guān)系， ...

您好，你說(shuō)的這幾點(diǎn)非常的好，非常的專業(yè)，很是佩服，請(qǐng)問(wèn)下，您說(shuō)的第二點(diǎn)，那篇文章的是那一年的，標(biāo)題是？？？謝謝、、、

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4樓2011-08-14 07:32:31

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4樓: Originally posted by jkrowling at 2011-08-14 07:32:31:
您好，你說(shuō)的這幾點(diǎn)非常的好，非常的專業(yè)，很是佩服，請(qǐng)問(wèn)下，您說(shuō)的第二點(diǎn)，那篇文章的是那一年的，標(biāo)題是？？？謝謝、、、

Selectivity of chemisorbed oxygen in C–H bond activation and CO oxidation and kinetic consequences for CH4–O2 catalysis on Pt and Rh clusters
In Press, Corrected Proof, Available online 12 August 2011
Ya-Huei (Cathy) Chin, Corneliu Buda, Matthew Neurock, Enrique Iglesia

你也可以檢索一下J. M. Wei與Enrique Iglesia合著的其它幾篇文章，很多這方面的工作！

我們也做過(guò)一點(diǎn)（不好意思，阿Q一下�。㎎ournal of Catalysis, 250(2) (2007-9-10) 331-341.

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5樓2011-08-14 09:10:09

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yatouay

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路過(guò)學(xué)習(xí)下說(shuō)的非常的好，非常的專業(yè)，很是佩服

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6樓2011-08-14 09:54:22

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5樓: Originally posted by zyhou at 2011-08-14 09:10:09:
Selectivity of chemisorbed oxygen in C–H bond activation and CO oxidation and kinetic consequences for CH4–O2 catalysis on Pt and Rh clusters
In Press, Corrected Proof, Available online 12 Augu ...

好強(qiáng)！

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7樓2011-08-14 10:43:13

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davideok

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這位蟲(chóng)友你好，非常感謝你參加這個(gè)討論，
一、能否在你列舉的各條目中，給出相應(yīng)的相關(guān)的參考文獻(xiàn)，以便大家伙更方便快捷的學(xué)習(xí)了解？
謝謝了！
二、據(jù)所提出的這幾點(diǎn)，看來(lái)大家很感興趣。這幾點(diǎn)中主要是關(guān)于催化劑的孔結(jié)構(gòu)的某一個(gè)方面對(duì)其活性的影響，是否都基于對(duì)催化過(guò)程機(jī)理的研究？大致都采用哪些方法和手段？
謝謝

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8樓2011-08-14 12:33:06

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希望有高人繼續(xù)持續(xù)關(guān)注ing

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9樓2011-08-14 12:35:39

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2樓: Originally posted by dongyuyiren at 2011-08-13 10:07:56:
以前老板有讓我做這方面的研究，現(xiàn)在大部分的工作是推論，即便很多使用表征手段來(lái)說(shuō)明的，也只是說(shuō)明催化劑的某種晶型（XRD、TPD數(shù)據(jù)說(shuō)明）對(duì)催化劑有很好的催化作用，這可以說(shuō)明催化劑結(jié)構(gòu)對(duì)活性的影響。但我們知 ...

蟲(chóng)友你好，非常感謝你參與這個(gè)話題的討論，在研究催化劑的結(jié)構(gòu)與其活性的過(guò)程中你也積累了不少經(jīng)驗(yàn)，能否給我們提供一些相關(guān)文獻(xiàn)或者入手思路以便更深刻認(rèn)知這個(gè)問(wèn)題？謝謝了

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10樓2011-08-14 12:45:45

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lei0736

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tangjy(金幣+2): 感謝交流！歡迎常來(lái)催化版討論！ 2011-08-15 12:41:01

Matthew Neurock計(jì)算方面的牛人有很多文章討論合金表面或表面合金的ligand和ensemble效應(yīng)的文章

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11樓2011-08-14 19:13:11

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8樓: Originally posted by davideok at 2011-08-14 12:33:06:
這位蟲(chóng)友你好，非常感謝你參加這個(gè)討論，
一、能否在你列舉的各條目中，給出相應(yīng)的相關(guān)的參考文獻(xiàn)，以便大家伙更方便快捷的學(xué)習(xí)了解？
謝謝了！
二、據(jù)所提出的這幾點(diǎn)，看來(lái)大家很感興趣。這幾點(diǎn)中主要是關(guān)于 ...

有些方面本人也不是很熟，不敢妄言！

在擇形性研究方面，比較典型的代表有西班牙的Corma教授，他們做的ITQ分子篩在Chem Comm, JACS, Angew及Nature上有好多文獻(xiàn)！

剛剛樓上的同學(xué)提及的不同形貌的金屬顆粒表面的量化理論計(jì)算也很重要，國(guó)內(nèi)化物所、煤化所等單位都有專門的課題組進(jìn)行研究，去年李維雪、包老師他們?cè)赟cience上有文章發(fā)表；煤化所的焦海軍、李永旺老師組在JACS上有文章發(fā)表。

還有碳納米管對(duì)金屬顆粒的限域效應(yīng)，包信和老師是專家，最近李燦老師組也有新發(fā)現(xiàn)，本站內(nèi)有相關(guān)文獻(xiàn)。

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12樓2011-08-14 21:04:33

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