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SAYRG

金蟲 (小有名氣)

[求助] 使用DSLF擬合吸附等溫線時(shí)，怎麼樣才能讓得到的參數(shù)為identifiable(參數(shù)估計(jì)值唯一)

想向大夥兒請教的是使用DSLF模型擬合等溫吸附曲線時(shí)，有無其他條件需注意？
才會使得經(jīng)由擬合所得到的參數(shù)具有再現(xiàn)性、信度、一致性以及identifiable(參數(shù)估計(jì)值唯一)的性質(zhì)。
(即只得到一組參數(shù)，而非有多組參數(shù)都可將該曲線擬合得很好的情況。)
目前只能確定限制條件之一就是所有的參數(shù)的數(shù)值都必須大於0。

在閱讀一些文獻(xiàn)後發(fā)現(xiàn)，有透過DSLF模型擬合得到參數(shù)的文獻(xiàn)裡，其報(bào)導(dǎo)參數(shù)的方式大致上有兩種。以使用DSLF模型的為例。
DSLF
Q = (q1*b1*x^n1)/(1 + b1*x^n1) + (q2*b2*x^n2)/(1 + b2*x^n2)
或
Q = (q1*b1*x^(1/n1))/(1 + b1*x^(1/n1)) + (q2*b2*x^(1/n2))/(1 + b2*x^(1/n2))
其一，直接報(bào)導(dǎo)使用DSLF模型擬合不同溫度時(shí)該吸附材的某氣體等溫吸附曲線所得到的參數(shù)。
溫度1  q1   b1  q2   b2   n1   n2
溫度2  q1'  b1'  q2'  b2'  n1'  n2'
溫度3  q1"  b1" q2" b2"  n1" n2"
其二，不像上頭有多組參數(shù)，只會有一組參數(shù)。
q1   b10   E1  n1
q2   b20   E2  n2
b1=b10 exp(E1/RT),  ln(b1) = ln(b10)+E/RT
b2=b20 exp(E2/RT),  ln(b2) = ln(b20)+E/RT
這兩種報(bào)導(dǎo)方式讓我想到兩個(gè)問題！
第一，為何會有這兩種報(bào)導(dǎo)方式。而第二種方式又是怎麼擬合與分析的呢？
第二，bi肯定會隨著溫度的變化而有不同，但是q1、q2就其物理意義而言，
應(yīng)該不會依溫度的高低而有所變動。這兩種報(bào)導(dǎo)方式似乎表示著其看待參數(shù)
物理意義的角度有所不同。

而在使用DSLF擬合文獻(xiàn)*1(可在本樓附件一下載)中的化合物1於298K時(shí)吸附CO2的等溫吸附曲線時(shí)，無論怎麼擬合，都無法得到其*1之Table S2.所報(bào)導(dǎo)的參數(shù)值。而我用?磉M(jìn)行擬合的軟體為Origin 8.6版。(化合物1之CO2以及N2的單組成吸附資料在本樓附件二或是可取用附件一的Table S3.，而我自己擬合的結(jié)果在本樓末)

另外有想過以下事情。
Q = (q1*b1*x^n1)/(1 + b1*x^n1) + (q2*b2*x^n2)/(1 + b2*x^n2)
或
Q = (q1*b1*x^(1/n1))/(1 + b1*x^(1/n1)) + (q2*b2*x^(1/n2))/(1 + b2*x^(1/n2))
對於同一個(gè)吸附劑在不同溫度下吸附某氣體時(shí)，會隨溫度有變化的參數(shù)應(yīng)該就只有the affinity coefficients of site ：bi  (因?yàn)?bi = bi0 exp(Ei/RT) ; ln(bi) = ln(bi0)+Ei/RT )。因此將q1 q2 (或是q1 q2 n1 n2)看成共享參數(shù)，使用DSLF模型以O(shè)rigin中的Global fitting功能進(jìn)行擬合，依舊得不到Table S2.中化合物1吸附CO2時(shí)的DSLF參數(shù)。

因此覺得在擬合時(shí)除了所有參數(shù)都大於0之外，
或許還有其他限制條件需要考慮進(jìn)?懟２艜溝糜蓴M合得到的參數(shù)具有再現(xiàn)性、一致性以及identifiable(參數(shù)估計(jì)值唯一)的性質(zhì)。
(即只得到一組參數(shù)，而非有多組參數(shù)都可將該曲線擬合得很好的情況。)
在使用DSLF模型擬合曲線時(shí)需注意的事情與整個(gè)詳細(xì)過程想和大家請教！

*1
Enhanced CO2 Binding Affinity of a High-Uptake rht-Type Metal−Organic Framework Decorated with Acylamide Groups  
Supporting Information中的Figure S10與Table S2
http://pubs.acs.org/doi/suppl/10.1021/ja110042b
CODE:
當(dāng)設(shè)定所有參數(shù)都必須大於0時(shí)，使用Origin 8.6 和 1stOpt所得到的參數(shù)值如下。
化合物 1
DSLF模型：
y = q1*b1*x^(1/n1)/(1+b1*x^(1/n1))+q2*b2*x^(1/n2)/(1+b2*x^(1/n2))
CO2
R^2 ： 0.99997
qm,1： 20.277849
qm,2： 7.922582
b1：0.002920
b2：1.795165
n1：0.962457
n2：0.463622
N2
R^2 ： 0.99998
qm,1：13.574400  
qm,2：2.448918
b1：0.00012110067
b2：0.00055680903
n1：0.969860
n2：0.997805

化合物 1
DSLF模型：
y = a1*b1*x^(n1)/(1+b1*x^(n1))+a2*b2*x^(n2)/(1+b2*x^(n2))
CO2
R^2 ： 0.99997
qm,1： 20.277849
qm,2： 7.922582
b1：0.002920
b2：1.795165
n1：1.039001
n2：2.156939

N2
R^2 ： 0.99998
qm,1：13.574400  
qm,2：2.448918
b1：0.00012110067
b2：0.00055680903
n1：1.031370
n2：1.001983
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SAYRG

金蟲 (小有名氣)
SAYRG: 回帖置頂 2013-01-11 16:16:29
???????:
2?: Originally posted by csgt0 at 2012-11-20 11:59:07
??????????С??????????????С??????????????????????????????????????????????????????????????????????????????Χ????????????????????

??????x*1-1~3???Krishna Group*2?e?c???????P???īI???X??????????l??????????????????M??Global fitting(Global fitting with Parameter Sharing)*3????J??Dual site Langmuir-Freundlich (DSLF)??Dual site Langmuir (DSL)??Langmuir-Freundlich (LF) ......??????????е?Ei ??K??????????????(??Virial method??Clausius-Clapeyron method)??????????y????Global fitting??????S???@???
?????н?D?ccode?^?K??

????y?????M???^?????Global fitting?????????????0??E1>E2(in dual-site model)??
??????в????????????????DSLF?r??ni?@?????????????????????

*1-1?????е?D2

*1-1?????е?D3????D?D?f??t???????????

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*1-1?a???Y???е??S6?cS2?????t???????????@??????c*1-1?????е?D4?t????^????????????
?????t???????????

?????t???????????

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*4?????Y???е?DS8?????t????????????????????????????е?Ei ?K????Virial method ?????


*1-1
Mason, J.A., Sumida, K., Herm, Z.R., Krishna, R., Long, J.R., Evaluating Metal-Organic Frameworks for Post-Combustion Carbon Dioxide Capture via Temperature Swing Adsorption, Energy Environ. Sci. 4 (2011) 3030-3040.
???????W?
http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2011/EE/C1EE01720A
???????n?B?Y
http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/Mason_EnergyEnvironSci_2011.pdf
?a???Y?????dλ??
http://www.rsc.org/suppdata/ee/c1/c1ee01720a/c1ee01720a.pdf
*1-2
Xiang, S.C., He, Y., Zhang, Z., Wu, H., Zhou, W., Krishna, R., Chen, B., Microporous Metal-Organic Framework with Potential for Carbon Dioxide Capture at Ambient Conditions, Nature Communications 3: 954 http://dx.doi.org/doi:10.1038/ncomms1956 (2012)
?????c?a???Y??????????B?Y???d
http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/Xiang_NatureCommunications_3_954(2012).pdf
*1-3
He, Y., Zhang, Z., Xiang, S., Fronczek, F.R., Krishna, R., Chen B., A robust doubly interpenetrated metal-organic framework constructed from a novel aromatic tricarboxylate for highly selective separation of small hydrocarbons, Chem. Commun. 48 (2012) 6493-6495.
?????c?a???Y??????????B?Y???d
http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/He_ChemCommn_2012_withSI.pdf
*2
Krishna Group
http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/
*3
Global Fitting with Parameter Sharing
In Origin
http://www.originlab.com/index.aspx?go=Products/Origin/DataAnalysis/CurveFitting/GlobalFitting
http://www.originlab.com/www/helponline/Origin/en/mergedProjects/Tutorial/Tutorial/Global_Fitting.html
http://www.originlab.com/www/helponline/Origin/en/UserGuide/Global_fitting_with_parameter_sharing.html
http://www.originlab.com/index.aspx?go=Products/Origin/DataAnalysis/CurveFitting/GlobalFitting&pid=1175
In 1stOpt
????????????27~28?
1stOpt??????
*4
Mcdonald, T.M., D'Alessandro, D.M., Krishna, R., Long, J.R., Enhanced carbon dioxide capture upon incorporation of N,N?- dimethylethylenediamine in the metal-organic framework CuBTTri, Chemical Science, 2 (2011) 2022-2028
????
http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/McDonald_ChemicalScience_2001.pdf
?a???Y??
http://www.rsc.org/suppdata/sc/c1/c1sc00354b/c1sc00354b.pdf
CODE:
Dual site Langmuir-Freundlich (DSLF)
Q = (q1*b1*x^n1)/(1 + b1*x^n1) + (q2*b2*x^n2)/(1 + b2*x^n2)
??
Q = (q1*b1*x^(1/n1))/(1 + b1*x^(1/n1)) + (q2*b2*x^(1/n2))/(1 + b2*x^(1/n2))
????
b1=b10 exp(E1/RT) ;  ln(b1)=ln(b10)+E1/RT
b2=b20 exp(E1/RT) ;  ln(b2)=ln(b20)+E2/RT
b1b2=b10b20 exp((E1+E2)/RT) ; ln(b1b2)=ln(b10b20)+(E1+E2)/RT

Dual site Langmuir (DSL)
Q = (q1*b1*x)/(1 + b1*x) + (q2*b2*x)/(1 + b2*x)
????
b1=b10 exp(E1/RT) ;  ln(b1)=ln(b10)+E1/RT
b2=b20 exp(E1/RT) ;  ln(b2)=ln(b20)+E2/RT
b1b2=b10b20 exp((E1+E2)/RT) ; ln(b1b2)=ln(b10b20)+(E1+E2)/RT

Langmuir-Freundlich (LF)
Q = (q*b*x^n)/(1 + b*x^n)
??
Q = (q*b*x^(1/n))/(1 + b*x^(1/n))
????
b=b0 exp(E/RT) ;  ln(b)=ln(b0)+E/RT
9樓2013-01-11 16:15:31
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csgt0

榮譽(yù)版主 (著名寫手)

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【答案】應(yīng)助回帖

★ ★ ★ ★ ★
感謝參與，應(yīng)助指數(shù) +1
SAYRG: 金幣+5, ★有幫助, 感謝版主經(jīng)驗(yàn)交流！ 2012-11-20 14:46:43
擬合只能得到極小值，而不一定是最小值，尤其是多參數(shù)擬合。你可以采用增加限制條件，更改初值條件進(jìn)行全局?jǐn)M合。就是比如對參數(shù)在一定范圍內(nèi)分散取點(diǎn)當(dāng)做初值進(jìn)行擬合。
showmethemoney
2樓2012-11-20 11:59:07
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wyj210

禁蟲 (小有名氣)
★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
感謝參與，應(yīng)助指數(shù) +1
csgt0: 金幣+2, 多謝應(yīng)助 2012-11-21 11:27:15
SAYRG: 金幣+10, ★★★很有幫助, 很有收穫！非常謝謝！ 2012-11-21 14:25:19
本帖內(nèi)容被屏蔽

» 本帖已獲得的紅花（最新10朵）
3樓2012-11-21 00:17:30
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SAYRG

金蟲 (小有名氣)
★
送鮮花一朵
csgt0: 金幣+1, 鼓勵交流 2012-11-30 09:29:19
引用回帖:
3樓: Originally posted by wyj210 at 2012-11-21 00:17:30
第一組的擬合方式是錯誤的，擬合的時(shí)候不同溫度的q1，q2應(yīng)該設(shè)為常數(shù)。除非作者聲明不同溫度下材料物性發(fā)生了變化。
你的另一個(gè)問題是無法擬合到文獻(xiàn)中的參數(shù)，這很正常，多參數(shù)擬合每次的計(jì)算結(jié)果都可能不一樣。如 ...

不知道能不能再向你請教一些問題？

1. " 擬合的時(shí)候不同溫度的q1，q2應(yīng)該設(shè)為常數(shù) "
我個(gè)人非常同意這個(gè)看法，q1,q2應(yīng)該不會隨著溫度而有變化。
    a. q1, q2是先以其他方式求得的嗎？那方式又是什麼呢？
    b. 還是在擬合過程當(dāng)中將q1, q2視作共享參數(shù)，進(jìn)而透過Global fitting得到？
    c. 我想了解怎麼得到q1, q2的。

2. " 比較好的方法是通過分子模擬估計(jì)吸附熱等參數(shù)，確定數(shù)據(jù)可能確定范圍再代入擬合。 "
    a. 目前有辦法透過維里(Virial)方程式計(jì)算零覆蓋率(zero coverage)與不同覆蓋率時(shí)的等量吸附熱(Qst, Isosteric heat or absorption of heat)。但是不知道如何推估E1和E2�？煞窈臀艺f說？
4樓2012-11-21 18:29:12
已閱   回復(fù)此樓   關(guān)注TA 給TA發(fā)消息 送TA紅花 TA的回帖
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