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SAYRG金蟲 (小有名氣)
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[求助]
使用DSLF擬合吸附等溫線時，怎麼樣才能讓得到的參數(shù)為identifiable(參數(shù)估計值唯一)
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想向大夥兒請教的是使用DSLF模型擬合等溫吸附曲線時，有無其他條件需注意？ 才會使得經(jīng)由擬合所得到的參數(shù)具有再現(xiàn)性、信度、一致性以及identifiable(參數(shù)估計值唯一)的性質(zhì)。 (即只得到一組參數(shù)，而非有多組參數(shù)都可將該曲線擬合得很好的情況。) 目前只能確定限制條件之一就是所有的參數(shù)的數(shù)值都必須大於0。 在閱讀一些文獻後發(fā)現(xiàn)，有透過DSLF模型擬合得到參數(shù)的文獻裡，其報導參數(shù)的方式大致上有兩種。以使用DSLF模型的為例。 DSLF Q = (q1*b1*x^n1)/(1 + b1*x^n1) + (q2*b2*x^n2)/(1 + b2*x^n2) 或 Q = (q1*b1*x^(1/n1))/(1 + b1*x^(1/n1)) + (q2*b2*x^(1/n2))/(1 + b2*x^(1/n2)) 其一，直接報導使用DSLF模型擬合不同溫度時該吸附材的某氣體等溫吸附曲線所得到的參數(shù)。 溫度1 q1 b1 q2 b2 n1 n2 溫度2 q1' b1' q2' b2' n1' n2' 溫度3 q1" b1" q2" b2" n1" n2" 其二，不像上頭有多組參數(shù)，只會有一組參數(shù)。 q1 b10 E1 n1 q2 b20 E2 n2 b1=b10 exp(E1/RT), ln(b1) = ln(b10)+E/RT b2=b20 exp(E2/RT), ln(b2) = ln(b20)+E/RT 這兩種報導方式讓我想到兩個問題！ 第一，為何會有這兩種報導方式。而第二種方式又是怎麼擬合與分析的呢？ 第二，bi肯定會隨著溫度的變化而有不同，但是q1、q2就其物理意義而言， 應該不會依溫度的高低而有所變動。這兩種報導方式似乎表示著其看待參數(shù) 物理意義的角度有所不同。 而在使用DSLF擬合文獻*1(可在本樓附件一下載)中的化合物1於298K時吸附CO2的等溫吸附曲線時，無論怎麼擬合，都無法得到其*1之Table S2.所報導的參數(shù)值。而我用?磉M行擬合的軟體為Origin 8.6版。(化合物1之CO2以及N2的單組成吸附資料在本樓附件二或是可取用附件一的Table S3.，而我自己擬合的結(jié)果在本樓末) 另外有想過以下事情。 Q = (q1*b1*x^n1)/(1 + b1*x^n1) + (q2*b2*x^n2)/(1 + b2*x^n2) 或 Q = (q1*b1*x^(1/n1))/(1 + b1*x^(1/n1)) + (q2*b2*x^(1/n2))/(1 + b2*x^(1/n2)) 對於同一個吸附劑在不同溫度下吸附某氣體時，會隨溫度有變化的參數(shù)應該就只有the affinity coefficients of site ：bi (因為 bi = bi0 exp(Ei/RT) ; ln(bi) = ln(bi0)+Ei/RT )。因此將q1 q2 (或是q1 q2 n1 n2)看成共享參數(shù)，使用DSLF模型以Origin中的Global fitting功能進行擬合，依舊得不到Table S2.中化合物1吸附CO2時的DSLF參數(shù)。 因此覺得在擬合時除了所有參數(shù)都大於0之外， 或許還有其他限制條件需要考慮進?懟２艜溝糜蓴M合得到的參數(shù)具有再現(xiàn)性、一致性以及identifiable(參數(shù)估計值唯一)的性質(zhì)。 (即只得到一組參數(shù)，而非有多組參數(shù)都可將該曲線擬合得很好的情況。) 在使用DSLF模型擬合曲線時需注意的事情與整個詳細過程想和大家請教！ *1 Enhanced CO2 Binding Affinity of a High-Uptake rht-Type Metal−Organic Framework Decorated with Acylamide Groups Supporting Information中的Figure S10與Table S2 http://pubs.acs.org/doi/suppl/10.1021/ja110042b |
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- 附件 2 : ja110042b_SI_table-S3.xls
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我上次還下了你的文獻看了一會，我不是搞吸附的，但是沒有看明白。以下是我的一些理解： 對應不同的溫度T下，你應該有一組q關(guān)于p的數(shù)據(jù)（你的公式里是Q和x），根據(jù)這組數(shù)據(jù)，以及公式Q = (q1*b1*x)/(1 + b1*x) + (q2*b2*x)/(1 + b2*x) 可以擬合得到該T溫度下對應的q1，b1，q2，b2。 然后對于不同的溫度，q1和q2應該是相同的，但是b1和b2是不同的，也就是說q1和q2與T無關(guān)，b1和b2與T有關(guān)。 那么假如你有兩個溫度T1和T2，在擬合時應該是q1=q1(T1)=q1(T2)，q2=q2(T1)=q2(T2)作為公共參數(shù)擬合，b1(T1),b1(T2),b2(T1),b2(T2)則分別擬合。 這樣擬合完了之后應該有1個q1和1個q2，2個b1,2個b2。 對應n個溫度T是 1個q1和1個q2，n個b1,n個b2。 至此，q1和q2可以確定，另外還得到一組b1和一組b2（各分別與n個溫度T對應）。 然后將b1和b2分別對T擬合，根據(jù)公式b=b0 exp(E/RT)。R已知，那么b0和E未知，可以擬合出來b0和E。 但是，進一步的理解，E應該是不變的，它代表的是吸附所需要的一個特征能量，所以應該是能從圖中看出來的。 |
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10樓2013-01-11 17:53:26
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12樓2013-01-12 02:13:51
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3樓2012-11-21 00:17:30
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SAYRG: 回帖置頂 2013-01-11 16:16:29
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??????x*1-1~3???Krishna Group*2?e?c???????P???īI???X??????????l??????????????????M??Global fitting(Global fitting with Parameter Sharing)*3????J??Dual site Langmuir-Freundlich (DSLF)??Dual site Langmuir (DSL)??Langmuir-Freundlich (LF) ......??????????е?Ei ??K??????????????(??Virial method??Clausius-Clapeyron method)??????????y????Global fitting??????S???@??? ?????н?D?ccode?^?K?? ????y?????M???^?????Global fitting?????????????0??E1>E2(in dual-site model)?? ??????в????????????????DSLF?r??ni?@????????????????????? *1-1?????е?D2 *1-1?????е?D3????D?D?f??t??????????? *1-1?????3034??P???????????????????t??????????? *1-1?a???Y???е??S6?cS2?????t???????????@??????c*1-1?????е?D4?t????^???????????? ?????t??????????? ?????t??????????? ?????t??????????? *4?????Y???е?DS8?????t????????????????????????????е?Ei ?K????Virial method ????? *1-1 Mason, J.A., Sumida, K., Herm, Z.R., Krishna, R., Long, J.R., Evaluating Metal-Organic Frameworks for Post-Combustion Carbon Dioxide Capture via Temperature Swing Adsorption, Energy Environ. Sci. 4 (2011) 3030-3040. ???????W? http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2011/EE/C1EE01720A ???????n?B?Y http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/Mason_EnergyEnvironSci_2011.pdf ?a???Y?????dλ?? http://www.rsc.org/suppdata/ee/c1/c1ee01720a/c1ee01720a.pdf *1-2 Xiang, S.C., He, Y., Zhang, Z., Wu, H., Zhou, W., Krishna, R., Chen, B., Microporous Metal-Organic Framework with Potential for Carbon Dioxide Capture at Ambient Conditions, Nature Communications 3: 954 http://dx.doi.org/doi:10.1038/ncomms1956 (2012) ?????c?a???Y??????????B?Y???d http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/Xiang_NatureCommunications_3_954(2012).pdf *1-3 He, Y., Zhang, Z., Xiang, S., Fronczek, F.R., Krishna, R., Chen B., A robust doubly interpenetrated metal-organic framework constructed from a novel aromatic tricarboxylate for highly selective separation of small hydrocarbons, Chem. Commun. 48 (2012) 6493-6495. ?????c?a???Y??????????B?Y???d http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/He_ChemCommn_2012_withSI.pdf *2 Krishna Group http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/ *3 Global Fitting with Parameter Sharing In Origin http://www.originlab.com/index.aspx?go=Products/Origin/DataAnalysis/CurveFitting/GlobalFitting http://www.originlab.com/www/helponline/Origin/en/mergedProjects/Tutorial/Tutorial/Global_Fitting.html http://www.originlab.com/www/helponline/Origin/en/UserGuide/Global_fitting_with_parameter_sharing.html http://www.originlab.com/index.aspx?go=Products/Origin/DataAnalysis/CurveFitting/GlobalFitting&pid=1175 In 1stOpt ????????????27~28? 1stOpt?????? *4 Mcdonald, T.M., D'Alessandro, D.M., Krishna, R., Long, J.R., Enhanced carbon dioxide capture upon incorporation of N,N?- dimethylethylenediamine in the metal-organic framework CuBTTri, Chemical Science, 2 (2011) 2022-2028 ???? http://www.science.uva.nl/research/cr/pdf/McDonald_ChemicalScience_2001.pdf ?a???Y?? http://www.rsc.org/suppdata/sc/c1/c1sc00354b/c1sc00354b.pdf |
9樓2013-01-11 16:15:31
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送鮮花一朵
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送鮮花一朵csgt0: 金幣+1, 鼓勵交流 2012-11-30 09:29:19
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不知道能不能再向你請教一些問題？ 1. " 擬合的時候不同溫度的q1，q2應該設為常數(shù) " 我個人非常同意這個看法，q1,q2應該不會隨著溫度而有變化。 a. q1, q2是先以其他方式求得的嗎？那方式又是什麼呢？ b. 還是在擬合過程當中將q1, q2視作共享參數(shù)，進而透過Global fitting得到？ c. 我想了解怎麼得到q1, q2的。 2. " 比較好的方法是通過分子模擬估計吸附熱等參數(shù)，確定數(shù)據(jù)可能確定范圍再代入擬合。 " a. 目前有辦法透過維里(Virial)方程式計算零覆蓋率(zero coverage)與不同覆蓋率時的等量吸附熱(Qst, Isosteric heat or absorption of heat)。但是不知道如何推估E1和E2。可否和我說說？ |
4樓2012-11-21 18:29:12
SAYRG
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我將目前知道一些線索就寫在下方了！ 1. 所有的參數(shù)都大於0 2. 在 Single site的模型裡，b=b0 exp(E/RT) ; ln(b)=ln(b0)+E/RT E是否就是吸附劑吸附某氣體於零覆蓋率時的等量吸附熱(zero-coverage isosteric heat of gas adsorption)？ 在 Dual site的模型裡， b1=b10 exp(E1/RT) ; ln(b1)=ln(b10)+E1/RT b2=b20 exp(E1/RT) ; ln(b2)=ln(b20)+E2/RT b1b2=b10b20 exp((E1+E2)/RT) ; ln(b1b2)=ln(b10b20)+(E1+E2)/RT E1+E2是否就是吸附劑吸附某氣體於零覆蓋率時的等量吸附熱(zero-coverage isosteric heat of gas adsorption)？ E1和E2又是怎麼得到呢？ 3. q 或是 q1, q2根據(jù)其物理意義應該不會隨著溫度變動而改變。 a. q1, q2是先以其他方式求得的嗎？那方式又是什麼呢？ b. 還是在擬合過程當中將q1, q2視作共享參數(shù)，進而透過Global fitting得到？ LF Q = (q*b*x^n)/(1 + b*x^n) 或 Q = (q*b*x^(1/n))/(1 + b*x^(1/n)) b=b0 exp(E/RT) ; ln(b)=ln(b0)+E/RT DSLF Q = (qm1*b1*x^n1)/(1 + b1*x^n1) + (qm2*b2*x^n2)/(1 + b2*x^n2) 或 Q = (qm1*b1*x^(1/n1))/(1 + b1*x^(1/n1)) + (qm2*b2*x^(1/n2))/(1 + b2*x^(1/n2)) b1=b10 exp(E1/RT) ; ln(b1)=ln(b10)+E1/RT b2=b20 exp(E1/RT) ; ln(b2)=ln(b20)+E2/RT b1b2=b10b20 exp((E1+E2)/RT) ; ln(b1b2)=ln(b10b20)+(E1+E2)/RT DSL Q = (qm1*b1*x)/(1 + b1*x) + (qm2*b2*x)/(1 + b2*x) b1=b10 exp(E1/RT) ; ln(b1)=ln(b10)+E1/RT b2=b20 exp(E1/RT) ; ln(b2)=ln(b20)+E2/RT b1b2=b10b20 exp((E1+E2)/RT) ; ln(b1b2)=ln(b10b20)+(E1+E2)/RT |
5樓2012-11-22 17:13:13
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6樓2012-11-23 01:03:55
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SAYRG: 回帖置頂 2013-01-03 17:54:14
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?????????????????????Щ???}?? ??????????????*1, *2, *3??M???????^???岻????? ???J???@?N?????????(?????·??????D**)???U????????????????????????x?????????????????????Ψ???(identifiable)?? ????????????S??????????Ⅲ???????N????????????????????Origin????1stOpt?e?????????????M??????????????????]?@?N???Ρ? ???????c??????????? **???*1?a???Y???е?Fig. S10.???Table. S6. *1 Mason, J.A., Sumida, K., Herm, Z.R., Krishna, R., Long, J.R., Evaluating Metal-Organic Frameworks for Post-Combustion Carbon Dioxide Capture via Temperature Swing Adsorption, Energy Environ. Sci. 4 (2011) 3030-3040. ???????W? http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2011/EE/C1EE01720A ???????n?B?Y http://www.science.uva.nl/resear ... EnvironSci_2011.pdf ?a???Y?????dλ?? http://www.rsc.org/suppdata/ee/c1/c1ee01720a/c1ee01720a.pdf ??http://www.sendspace.com/file/ds79cv ??????????(isosteric heat of gas adsorption, Qst)???????t???S7??S12? *2 Xiang, S.C., He, Y., Zhang, Z., Wu, H., Zhou, W., Krishna, R., Chen, B., Microporous Metal-Organic Framework with Potential for Carbon Dioxide Capture at Ambient Conditions, Nature Communications 3: 954 http://dx.doi.org/doi:10.1038/ncomms1956 (2012) ?????c?a???Y??????????B?Y???d http://www.science.uva.nl/resear ... ons_3_954(2012).pdf *3 He, Y., Zhang, Z., Xiang, S., Fronczek, F.R., Krishna, R., Chen B., A robust doubly interpenetrated metal-organic framework constructed from a novel aromatic tricarboxylate for highly selective separation of small hydrocarbons, Chem. Commun. 48 (2012) 6493-6495. ?????c?a???Y??????????B?Y???d http://www.science.uva.nl/resear ... mmn_2012_withSI.pdf |
7樓2012-11-29 18:32:48
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?L???Origin ?? Global fitting????????У??????F?o?????(?????)??????? ???????J??Global fitting????????]?e?????????Щ????????????? ??????????*1??????o?????c?c???h?????x??? *1 http://www.gaoyang168.com/bbs/viewthread.php?tid=5201919&page=1#pid7 |
8樓2013-01-03 18:10:34
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[考研] 材料工程專碩274一志愿211求調(diào)劑 +6 | 薛云鵬 2026-03-15 | 6/300 |
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[考研] 333求調(diào)劑 +3 | 文思客 2026-03-16 | 7/350 |
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[考研] 一志愿211 0703方向310分求調(diào)劑 +3 | 努力奮斗112 2026-03-15 | 3/150 |
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[考研] 0703一志愿211 285分求調(diào)劑 +5 | ly3471z 2026-03-13 | 5/250 |
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[考研] 0856求調(diào)劑 +3 | 劉夢微 2026-03-15 | 3/150 |
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[考研] 本科南京大學一志愿川大藥學327 +3 | 麥田耕者 2026-03-14 | 3/150 |
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[考研] 復試調(diào)劑 +3 | 呼呼？~+123456 2026-03-14 | 3/150 |
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[考研] 290求調(diào)劑 +3 | ADT 2026-03-13 | 3/150 |
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