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lichao5263鐵桿木蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)
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[求助]
解釋分子篩的酸性強(qiáng)弱問(wèn)題
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| 各位好！我有個(gè)問(wèn)題想請(qǐng)教大家，就是“‘一般來(lái)說(shuō)，硅鋁比提高，硅多了，酸量會(huì)減少，同時(shí)酸強(qiáng)度會(huì)提高”這句話(huà)如何從分子層面去解釋呀？比如硅鋁比高的（SAR=40的ZSM-5和SAR=1的LTA）,如何解釋二者的酸性強(qiáng)弱呢？LTA的酸性弱是因?yàn)樗羌芾顰l的結(jié)構(gòu)不一樣么？還是什么原因？求大俠指導(dǎo)。謝謝！ |
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| 分子篩上的酸性分為B酸和L酸。B酸來(lái)源于Si-(OH)-Al橋鍵，因此Al減少，B酸自然就減少。L酸來(lái)源于分子篩缺陷位上的Al，因?yàn)殇X是三價(jià)的，有空軌道可以接受電子。理論上講硅鋁比越低酸性越強(qiáng)(SAR用來(lái)表示硅鋁比不規(guī)范，大家一般不這么寫(xiě))，但是并不是所有Si-O-Al橋鍵上都能結(jié)合質(zhì)子。 |
3樓2012-12-18 08:24:55
lichao5263
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4樓2012-12-19 01:50:40
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這種說(shuō)法是有前提的，即對(duì)同類(lèi)型沸石分子篩具有普適性，不能推而廣之用于不同結(jié)構(gòu)類(lèi)型沸石分子篩的酸量和酸強(qiáng)度對(duì)比。ZSM-5和LTA結(jié)構(gòu)不同，這種比較沒(méi)有意義。 硅鋁沸石分子篩的酸性源于[AlO4]結(jié)構(gòu)單元帶負(fù)電荷，但電荷并不局限在[AlO4]結(jié)構(gòu)單元上而是通過(guò)骨架傳遞作用分散，產(chǎn)生所謂長(zhǎng)程相互作用(long-range interaction)，簡(jiǎn)言之，硅鋁比提高，酸中心的密度降低，單個(gè)酸中心上的電子云密度也降低。 不同結(jié)構(gòu)類(lèi)型沸石分子篩因其孔道結(jié)構(gòu)及孔徑是不同的，即使是同類(lèi)結(jié)構(gòu)不同硅鋁比的沸石分子篩，孔徑也略有差異。一方面，不同結(jié)構(gòu)類(lèi)型沸石分子篩孔道的走向和開(kāi)放性不同，有的是單一類(lèi)型孔道，有的有多種孔道(如絲光沸石有12元環(huán)和8員環(huán)兩種孔道)，某些酸中心可能是封閉的，因而像NH3-TPD、Py-IR之類(lèi)方法測(cè)量酸量時(shí)這些酸中心是無(wú)法測(cè)出的，對(duì)酸量無(wú)貢獻(xiàn)；另一方面，孔徑尺度是分子級(jí)別的，與酸中心作用的分子、離子還會(huì)受到孔道環(huán)境即近距離的孔壁原子影響，孔徑不同，作用距離不同，作用強(qiáng)度自然會(huì)有差異。這是導(dǎo)致不同結(jié)構(gòu)類(lèi)型沸石分子篩之間不具對(duì)比性的根本原因。 |
5樓2012-12-19 10:24:31
6樓2013-02-24 12:20:03
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