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lichao5263鐵桿木蟲 (著名寫手)
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[求助]
解釋分子篩的酸性強(qiáng)弱問題
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| 各位好！我有個問題想請教大家，就是“‘一般來說，硅鋁比提高，硅多了，酸量會減少，同時酸強(qiáng)度會提高”這句話如何從分子層面去解釋呀？比如硅鋁比高的（SAR=40的ZSM-5和SAR=1的LTA）,如何解釋二者的酸性強(qiáng)弱呢？LTA的酸性弱是因?yàn)樗羌芾顰l的結(jié)構(gòu)不一樣么？還是什么原因？求大俠指導(dǎo)。謝謝！ |
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| 分子篩上的酸性分為B酸和L酸。B酸來源于Si-(OH)-Al橋鍵，因此Al減少，B酸自然就減少。L酸來源于分子篩缺陷位上的Al，因?yàn)殇X是三價的，有空軌道可以接受電子。理論上講硅鋁比越低酸性越強(qiáng)(SAR用來表示硅鋁比不規(guī)范，大家一般不這么寫)，但是并不是所有Si-O-Al橋鍵上都能結(jié)合質(zhì)子。 |
3樓2012-12-18 08:24:55
lichao5263
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4樓2012-12-19 01:50:40
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這種說法是有前提的，即對同類型沸石分子篩具有普適性，不能推而廣之用于不同結(jié)構(gòu)類型沸石分子篩的酸量和酸強(qiáng)度對比。ZSM-5和LTA結(jié)構(gòu)不同，這種比較沒有意義。 硅鋁沸石分子篩的酸性源于[AlO4]結(jié)構(gòu)單元帶負(fù)電荷，但電荷并不局限在[AlO4]結(jié)構(gòu)單元上而是通過骨架傳遞作用分散，產(chǎn)生所謂長程相互作用(long-range interaction)，簡言之，硅鋁比提高，酸中心的密度降低，單個酸中心上的電子云密度也降低。 不同結(jié)構(gòu)類型沸石分子篩因其孔道結(jié)構(gòu)及孔徑是不同的，即使是同類結(jié)構(gòu)不同硅鋁比的沸石分子篩，孔徑也略有差異。一方面，不同結(jié)構(gòu)類型沸石分子篩孔道的走向和開放性不同，有的是單一類型孔道，有的有多種孔道(如絲光沸石有12元環(huán)和8員環(huán)兩種孔道)，某些酸中心可能是封閉的，因而像NH3-TPD、Py-IR之類方法測量酸量時這些酸中心是無法測出的，對酸量無貢獻(xiàn)；另一方面，孔徑尺度是分子級別的，與酸中心作用的分子、離子還會受到孔道環(huán)境即近距離的孔壁原子影響，孔徑不同，作用距離不同，作用強(qiáng)度自然會有差異。這是導(dǎo)致不同結(jié)構(gòu)類型沸石分子篩之間不具對比性的根本原因。 |
5樓2012-12-19 10:24:31
6樓2013-02-24 12:20:03
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