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sobereva至尊木蟲 (著名寫手)
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使用Multiwfn分析Gaussian09的極化率、第一超極化率的輸出
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使用Multiwfn分析Gaussian09的極化率、第一超極化率的輸出 1 前言 Gaussian中polar關(guān)鍵詞專門用來計(jì)算極化率α和第一超極化率β的（不能直接計(jì)算第二超極化率γ）。Gaussian輸出的很多信息總是令初學(xué)者很難看懂，（超）極化率的輸出更是如此，內(nèi)容雜亂，而且不同理論方法下輸出的信息格式還差異很大，分析起來很不方便。Multiwfn的主功能200里的子功能7就是專門用來解析Gaussian09的（超）極化率的輸出的，使之簡潔易懂。與此同時(shí)，Multiwfn還會(huì)計(jì)算一些對(duì)于分析（超）極化率十分重要的量，比如<α>、α的各向異性值、β在分子偶極矩方向的分量等等，這使得通過Gaussian研究（超）極化率變得方便得多。此文的目的就是介紹如何使用Multiwfn分析Gaussian09的（超）極化率的輸出。 本文使用的Multiwfn為3.3.1版，可以在其主頁http://Multiwfn.codeplex.com上免費(fèi)下載，不要用老版本，老版本無此功能。Multiwfn是最為強(qiáng)大的波函數(shù)分析程序，此文介紹的只不過是它的一個(gè)附屬功能而已。如果對(duì)Multiwfn不熟悉，建議閱讀《Multiwfn波函數(shù)分析程序的意義、功能與用途》（http://hi.baidu.com/sobereva/item/b35581418db96cea1f19bc09）和《Multiwfn入門tips》（http://hi.baidu.com/sobereva/item/896ee3a19f6d7d3c020a4d76）。Multiwfn分析polar關(guān)鍵詞輸出的這個(gè)功能只支持G09，不支持G03。 2 Gaussian中（超）極化率的計(jì)算 這一節(jié)介紹在Gaussian中計(jì)算（超）極化率的基本原理和所需要的關(guān)鍵詞。 將能量E對(duì)均勻外電場F進(jìn)行Taylor展開得到如下式子 μ0就是分子的永久偶極矩矢量（無外場下的偶極矩）。α是分子的極化率，也稱線性光學(xué)系數(shù)，是個(gè)3*3二階張量。β是第一超極化率，也稱分子的二階非線性光學(xué)(NLO)系數(shù)，是個(gè)3*3*3的三階張量。γ是第二超極化率，亦稱分子的三階NLO系數(shù)，研究得相對(duì)少一些。而更高的δ極少被討論。（超）極化率數(shù)值和電場頻率是相關(guān)的，外場頻率為0的情況被稱為靜態(tài)（超）極化率；如果外場頻率不是0，比如某一頻率的光，對(duì)應(yīng)的就是動(dòng)態(tài)（超）極化率，或者叫含頻（超）極化率。 Gaussian的polar關(guān)鍵詞求這些量是通過導(dǎo)數(shù)方法，其原理很明確。如上式可見，求極化率要令能量對(duì)外場做兩次導(dǎo)數(shù)，求第一超極化率要做三次導(dǎo)數(shù)。 求能量的導(dǎo)數(shù)分為三種情況： （1）解析導(dǎo)數(shù)。這種方法求導(dǎo)數(shù)又快又精確，但是編程實(shí)現(xiàn)很困難，特別是對(duì)于高級(jí)的后HF而言。這種方式求能量導(dǎo)數(shù)時(shí)需要用到分子軌道系數(shù)對(duì)外場的導(dǎo)數(shù)，這通過求解CPHF方程來實(shí)現(xiàn)。并且利用含頻CPHF方程，可以得到動(dòng)態(tài)（超）極化率。這種求（超）極化率的方式也被稱為CPHF方法。 （2）數(shù)值導(dǎo)數(shù)。這種方式通過有限差分方式得到能量的導(dǎo)數(shù)，也稱為有限場(FF)方法。有限差分在所有數(shù)值算法書里都會(huì)介紹，比如求一個(gè)函數(shù)f在0處的導(dǎo)數(shù)可表示為f(0)=[f(0.001)-f(-0.001)/(2*0.001)。通過這種方法求（超）極化率非常費(fèi)時(shí)間，需要在不同數(shù)值、不同方向的外場下計(jì)算很多很多次單點(diǎn)，而且求高階導(dǎo)數(shù)精度很差，因?yàn)槊壳笠淮螖?shù)值導(dǎo)數(shù)都會(huì)由于數(shù)值噪音而累積誤差，隨著求導(dǎo)階數(shù)增加誤差迅速放大，做二階以上導(dǎo)數(shù)時(shí)精度就很爛了（除非通過額外修正、外推等特殊方式處理）。另外，通過數(shù)值導(dǎo)數(shù)也沒法求得動(dòng)態(tài)（超）極化率。 (3) 解析+數(shù)值混合導(dǎo)數(shù)。這就是基于低階解析導(dǎo)數(shù)，再通過一次或多次有限差分求高階導(dǎo)數(shù)以獲得（超）極化率的方法。精度和速度介于全解析導(dǎo)數(shù)和全數(shù)值導(dǎo)數(shù)之間。 G09在支持解析導(dǎo)數(shù)方面已經(jīng)算是很好的，對(duì)于HF、DFT、半經(jīng)驗(yàn)方法都能支持到三階解析導(dǎo)數(shù)，因此可以全解析地得到靜態(tài)和含頻的α和β（而其它量化程序都很難對(duì)HF/DFT/半經(jīng)驗(yàn)支持到這么高階導(dǎo)數(shù)，通常也就能支持到二階）。對(duì)這類支持三階解析導(dǎo)數(shù)的方法，使用polar關(guān)鍵詞就會(huì)直接給出α和β的結(jié)果。如果同時(shí)寫上CPHF=RdFreq，并且在輸入文件末尾空一行寫上外場頻率w，比如0.05 0.12 0.3（靜態(tài)的情況總是會(huì)被計(jì)算，故不需要寫0.0），就會(huì)計(jì)算含頻極化率α(-ω;ω)和含頻第一極化率β(-ω;ω,0)。如果要算的含頻第一極化率是SHG形式，即β(-2ω;ω,ω)，就寫polar=DCSHG即可，此時(shí)CPHF=RdFreq可以忽略不寫。 對(duì)于MP2等G09只能支持到二階解析導(dǎo)數(shù)的方法，可以全解析地計(jì)算α，但是若想計(jì)算β，就得再做一次有限差分才行。G09中，此時(shí)直接寫polar只會(huì)計(jì)算α，若還想得到β就得寫polar=Cubic，會(huì)自動(dòng)基于解析二階導(dǎo)數(shù)做有限差分來得到三階導(dǎo)數(shù)。 對(duì)于CISD、QCISD、CCSD、MP3、MP4(SDQ)等G09只支持一階解析導(dǎo)數(shù)的方法，直接寫polar關(guān)鍵詞會(huì)基于解析一階導(dǎo)數(shù)做一次有限差分得到二階導(dǎo)數(shù)，即α。若還想得到β就得寫polar=DoubleNumer（等價(jià)于polar=enonly），會(huì)基于解析一階導(dǎo)數(shù)做兩次有限差分得到三階導(dǎo)數(shù)。 對(duì)于CCSD(T)、QCISD(T)、MP4(SDTQ)、MP5等G09只支持計(jì)算單點(diǎn)能的方法，寫polar關(guān)鍵詞會(huì)對(duì)能量做兩次有限差分并由此得到α。對(duì)于它們?cè)贕09里沒有辦法直接給出β。 注意對(duì)于HF、DFT、半經(jīng)驗(yàn)以外的方法，G09都沒法給出含頻（超）極化率。 若想得到更高階導(dǎo)數(shù)計(jì)算更高階超極化率，比如DFT下計(jì)算第二超極化率γ，需要基于其解析三階導(dǎo)數(shù)做一次有限差分，但G09沒有關(guān)鍵詞能自動(dòng)去做，因此就得自己手寫或者通過自編腳本生成一批在不同外電場下的Gaussian輸入文件來實(shí)現(xiàn)了。 值得一提的是，利用Multiwfn，可以通過完全態(tài)求和方法基于Gaussian的CIS/TDHF/TDDFT計(jì)算的輸出得到靜態(tài)或動(dòng)態(tài)的極化率和第一、二、三超極化率，見《使用Multiwfn基于完全態(tài)求和(SOS)方法計(jì)算極化率和超極化率》（http://hi.baidu.com/sobereva/item/f4960b3314d400be134b1480）。 3 使用Multiwfn解析polar關(guān)鍵詞的輸出 對(duì)于上一節(jié)討論的各種情況，polar關(guān)鍵詞輸出的信息都能被Multiwfn所解析。注意route section一定要寫上#P，否則輸出文件將無法被正確解析。 啟動(dòng)Multiwfn后，先輸入G09的polar任務(wù)的輸出文件的路徑，比如c:\CH3NH2_polar.out，然后進(jìn)入主功能200，選7，之后會(huì)看到下面的菜單： -3 Set the unit in the output, current: a.u. -2 Set the output destination, current: Output to screen -1 Toggle if load frequency-dependent result for option 1, current: No 0 Return 1 "Polar" + analytic 3-order deriv. (HF/DFT/Semi-empirical) 2 "Polar" + analytic 2-order deriv. (MP2...) 3 "Polar=Cubic" + analytic 2-order deriv. 4 "Polar" + analytic 1-order deriv. (CISD,QCISD,CCSD,MP3,MP4(SDQ)...) 5 "Polar=DoubleNumer" or "Polar=EnOnly" + analytic 1-order deriv. 6 "Polar" + energy only (CCSD(T),QCISD(T),MP4(SDTQ),MP5...) 默認(rèn)情況下輸出的單位是a.u.，如果選-3，也可以切換為SI或esu單位。 默認(rèn)情況下輸出信息會(huì)顯示到屏幕上，也可以選-2來更改為輸出到當(dāng)前目錄下的polar.txt當(dāng)中。 如果在HF/DFT/半經(jīng)驗(yàn)計(jì)算時(shí)用了polar CPHF=rdfreq或polar=DCSHG做了含頻（超）極化率計(jì)算，默認(rèn)情況下只會(huì)解析靜態(tài)的α和β。如果想讓Multiwfn分析含頻的α和β，應(yīng)當(dāng)先選-1。注意如果在Gaussian輸入文件里定義了多個(gè)頻率值，如0.1,0.2,0.3，則Multiwfn只會(huì)去解析ω=0.1下的結(jié)果。 選項(xiàng)1~6對(duì)應(yīng)上一節(jié)涉及的6種情況，當(dāng)前你在什么情況下計(jì)算的就選哪種，然后Multiwfn就會(huì)輸出分析的結(jié)果。比如你用了CCSD結(jié)合polar=doublenumer就應(yīng)當(dāng)選5。之所以要對(duì)此進(jìn)行選擇是因?yàn)椴煌闆r下G09的輸出格式相差極大，Multiwfn必須知道你在什么情況下計(jì)算的，才能相應(yīng)地對(duì)輸出內(nèi)容進(jìn)行解析。如前面所討論的，這6種情況中只有1、3、5才會(huì)給出β，其它的只給出α。 3.1 靜態(tài)（超）極化率一例 下面就以分析甲胺在#P PBE1PBE/aug-cc-pVTZ polar關(guān)鍵詞下得到的輸出文件為例進(jìn)行說明。 當(dāng)前例子用的是PBE1PBE，是DFT中常用的一種泛函，故對(duì)應(yīng)的是前述第一種情況，因此當(dāng)我們看到上面的菜單時(shí)應(yīng)選1，然后馬上會(huì)看到α和β的分析結(jié)果，下面將對(duì)各項(xiàng)的含義進(jìn)行說明。我們先看α部分 Dipole moment: X,Y,Z= -0.506266 0.150290 0.000000 Norm= 0.528103 Static polarizability: XX= 25.046200 XY= -0.088300 YY= 28.891100 XZ= 0.000000 YZ= 0.000000 ZZ= 24.435800 Isotropic average polarizability: 26.124367 Polarizability anisotropy (definition 1): 4.186426 Eigenvalues of polarizability tensor: 24.43580 25.04417 28.89313 Polarizability anisotropy (definition 2): 4.153140 如前所述，默認(rèn)情況下所有輸出的量都是以a.u.為單位。 極化率張量是個(gè)對(duì)稱的3*3矩陣，故所以只有6個(gè)獨(dú)立的矩陣元列了出來。每個(gè)體系的極化率的大小一般只用一個(gè)數(shù)值<α>來表示，也就是上面給出各項(xiàng)同性平均極化率，它是對(duì)XX、YY、ZZ取平均得到的。極化率并不是各項(xiàng)同性的，體系對(duì)不同方向射來的電場的響應(yīng)是不同的。如上可見，Multiwfn也輸出了極化率的各向異性值Δα，數(shù)值越大各向異性越強(qiáng)，球?qū)ΨQ體系顯然其值為0。各向異性可以以兩種方式定義，定義1和定義2分別如下所示 ε代表極化率張量的本征值，它也被Multiwfn輸出了出來。通常衡量極化率的各向異性程度用的是定義1，而定義2的形式一般是在衡量磁屏蔽張量各向異性時(shí)用的。 下面是第一超極化率部分的解析結(jié)果 Static first hyperpolarizability: XXX= 13.173100 XXY= 4.937890 XYY= 13.647700 YYY= -35.484000 XXZ= 0.000000 XYZ= 0.000000 YYZ= 0.000000 XZZ= -2.763570 YZZ= 1.342190 ZZZ= 0.000000 Beta_X= 24.05723 Beta_Y= -29.20392 Beta_Z= 0.00000 Magnitude of first hyperpolarizability: 37.836745 Projection of beta on dipole moment: -31.373491 Beta || : -18.824094 Beta ||(z) : 0.000000 Beta _|_(z) : 0.000000 Gaussian的β的輸出有個(gè)眾所周知的問題，也就是符號(hào)是反的，即每個(gè)β元素的數(shù)值都應(yīng)該乘以-1。有文章專門指出了這點(diǎn)，見《Gaussian程序計(jì)算的一階超極化率的符號(hào)問題》（四川師范大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版）,33,228）。這個(gè)問題在Multiwfn中已經(jīng)被考慮進(jìn)去了，Multiwfn輸出的β的符號(hào)都是正確的。 β有3*3*3=27個(gè)元素。靜態(tài)β滿足Kleinman對(duì)稱性，三個(gè)標(biāo)號(hào)可以隨意置換而完全不影響結(jié)果，比如xyy=yxy=yyx，只有10個(gè)元素是唯一的，所以Multiwfn也只輸出了10個(gè)元素。 Beta_X、Beta_Y、Beta_Z衡量的是β在X、Y、Z方向上的分量。Magnitude of first hyperpolarizability體現(xiàn)了β的整體的大小。其定義分別如下所示 只有β在偶極矩方向上的投影值才是可以通過電場誘導(dǎo)二次諧波產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)(EFISH)測量出來的，和實(shí)驗(yàn)值對(duì)比通常比的都是這個(gè)值。Multiwfn給出了β在偶極矩方向上的投影值（β_prj）。另一個(gè)文獻(xiàn)中常見的量是Beta ||，||代表平行于偶極矩，它正比于β_prj 文獻(xiàn)中常見的Beta ||(z)和Beta _|_(z)的定義如下所示，分別衡量的是平行和垂直于Z方向上的β的值 當(dāng)偶極矩方向和Z方向一致時(shí)，Beta_Z=β_prj，Beta ||(z)=Beta ||。 值得一提的是，默認(rèn)情況下，Gaussian會(huì)將輸入文件里體系的坐標(biāo)調(diào)整到標(biāo)準(zhǔn)朝向下，這通常會(huì)令體系發(fā)生旋轉(zhuǎn)。Gaussian計(jì)算出的，也即Multiwfn所解析的，都是標(biāo)準(zhǔn)朝向下的結(jié)果，因此X、Y、Z可能和你的輸入文件里的笛卡爾軸方向不對(duì)應(yīng)。如果想避免自動(dòng)調(diào)整到標(biāo)準(zhǔn)朝向，用nosymm關(guān)鍵詞。 3.2 動(dòng)態(tài)（超）極化率一例 此例使用Multiwfn解析polar關(guān)鍵詞產(chǎn)生的動(dòng)態(tài)（超）極化率。輸入文件如下，電磁場的能量為0.07 a.u. #p PBE1PBE/aug-cc-pVTZ polar CPHF=RdFreq test 0 1 C -0.55391731 0.43227932 0.14513431 H -1.29461381 -0.13844703 0.71478821 H -0.40071988 1.37810560 0.67504812 H -0.99858078 0.66864399 -0.83680924 N 0.70741247 -0.31205725 0.11165308 H 0.57479710 -1.18908235 -0.38659422 H 1.39864521 0.20863272 -0.42322026 0.07 令Multiwfn載入輸出文件，并進(jìn)入主功能200里的子功能7后，先選-1切換成解析動(dòng)態(tài)值，然后再選1，結(jié)果如下（極化率部分沒什么好說的，略過） Frequency-dependent first hyperpolarizability beta(-w;w,0) XXX= 16.334900 XYX= 7.369050 YYX= 16.593300 XZX= 0.000000 YZX= 0.000000 ZZX= -2.918320 XXY= 8.947060 XYY= 15.473800 YYY= -40.341800 XZY= 0.000000 YZY= 0.000000 ZZY= 1.240500 XXZ= 0.000000 XYZ= 0.000000 YYZ= 0.000000 XZZ= -2.796870 YZZ= 1.609830 ZZZ= 0.000000 Beta_X= 29.34451 Beta_Y= -30.96003 Beta_Z= 0.00000 Magnitude of first hyperpolarizability: 42.657048 Projection of beta on dipole moment: -36.941911 Beta || : -22.165146 Beta ||(z) : 0.000000 Beta _|_(z) : 0.000000 和上一例相比，可見在含頻外場下β值增大了。各項(xiàng)的含義和上例一致，不再累述。值得一提的是這次Multiwfn輸出了beta(-ω;ω,0)的18個(gè)元素，而不是上例那樣10個(gè)。原因在于，對(duì)于beta(-ω;ω,0)這種情況，只有i,j,k三個(gè)標(biāo)號(hào)中的i,j可以互換，比如xyy=yxy≠yyx，張量的對(duì)稱性沒有靜態(tài)β的那么高，故有18個(gè)獨(dú)立的元素。不過，當(dāng)外場頻率不是很大時(shí)，Kleinman對(duì)稱性是可以近似滿足的，從上面的結(jié)果可見，諸如xyx和xxy相差不算很大。 |
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3樓2014-04-27 12:09:38
Quan.
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5樓2014-04-28 05:29:50
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13樓2021-12-13 19:03:18
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安德4樓
2014-04-28 00:03
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