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淺秋0321

新蟲 (初入文壇)

[求助] 高斯09尋找過渡態(tài)，急需幫助，十分感謝

各位前輩，第一次發(fā)帖，懇請(qǐng)大家多多幫助。如果表述有什么不清楚的地方，請(qǐng)隨時(shí)告知哈。謝謝
下面的結(jié)構(gòu)是我的基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)（complex），其中1號(hào)Mn是3價(jià)的，2號(hào)Mn是4價(jià)的，每個(gè)Mn旁邊都一個(gè)配體水。我想找一個(gè)醋酸根取代一個(gè)Mn旁邊的配體水的過渡態(tài)，可是一個(gè)都找不到。嘗試了ts的方法，我自己設(shè)計(jì)的ts結(jié)構(gòu)是一個(gè)六元環(huán)的結(jié)構(gòu)，如下的ts結(jié)構(gòu)。不知道這種六元環(huán)的結(jié)構(gòu)是合理的嗎？（我比較傻的對(duì)這個(gè)猜測(cè)的ts結(jié)構(gòu)沒有優(yōu)化，就算了一下頻率，只有一個(gè)虛頻，而且振動(dòng)方向?qū)?yīng)著取代反應(yīng)的成斷鍵，感覺應(yīng)該還是有些靠譜的。可是一用ts方法進(jìn)行過渡態(tài)優(yōu)化的時(shí)候醋酸根就會(huì)和Mn原子連上，虛頻也變了）。因?yàn)橹皬臎]算過過渡態(tài)，后來嘗試用qst3的方法，感覺也是一頭霧水。懇請(qǐng)各位前輩給指調(diào)明路，十分感謝！

（complex）
3 2
Mn                -1.12334000    0.00185400    0.61431900
Mn                 1.31636300    0.00351200   -0.58131700
O                 -0.35867700    0.00586600   -1.09143600
O                  0.67071600    0.00011400    1.04360500
O                 -1.46711200    0.00675300    2.71027200
O                  1.85023300    0.00828800   -2.62270800
N                 -1.83313200   -2.16576500    0.73532600
N                 -3.09747800   -0.00502100   -0.12647800
N                 -1.84747100    2.16631200    0.72834700
N                  1.76520000   -1.99452800   -0.62427100
N                  3.23842700    0.00022500    0.02852700
N                  1.76870600    2.00088200   -0.61379300
C                 -3.02462700   -2.39354900    0.11122500
C                 -3.67334000   -1.19334900   -0.46131500
C                 -4.83832500   -1.22202800   -1.23766300
C                 -5.41336500   -0.01541000   -1.64643400
C                 -4.84427800    1.19650300   -1.24508700
C                 -3.67927500    1.17836600   -0.46841500
C                 -3.03738000    2.38513400    0.09805800
C                  3.00421100   -2.33677300   -0.13358100
C                  3.81673900   -1.19200100    0.31398900
C                  5.06881000   -1.22232900    0.93815800
C                  5.68887700   -0.00514500    1.25447900
C                  5.07081300    1.21476900    0.94483200
C                  3.81871000    1.18991600    0.32048500
C                  3.00816500    2.33843700   -0.12099300
C                  0.96399800   -2.93660900   -1.16622800
C                  3.43256000   -3.66490800   -0.15515500
C                  1.35548400   -4.27699500   -1.22880900
C                  2.59915700   -4.64708400   -0.70747700
C                  0.96926200    2.94713200   -1.15104600
C                  3.43874100    3.66593500   -0.13545300
C                  1.36302500    4.28717400   -1.20646300
C                  2.60714300    4.65241800   -0.68279800
C                 -1.21982800   -3.17389000    1.39385700
C                 -3.60790800   -3.66715300    0.11247900
C                 -2.96650200   -4.71208300    0.78776000
C                 -1.75835400   -4.46205800    1.44850200
C                 -3.62585200    3.65632400    0.08856300
C                 -1.24138000    3.18107000    1.38338500
C                 -1.78548400    4.46731200    1.42757000
C                 -2.99161200    4.70822700    0.75979400
H                 -5.29409900   -2.16097300   -1.52222200
H                 -5.30479900    2.13138100   -1.53530000
H                  5.55412300   -2.15901600    1.18082200
H                  5.55767000    2.14930700    1.19263500
H                  2.72759700    0.00921300   -3.04467500
H                  1.12298100    0.01014200   -3.27143000
H                 -0.71977700   -0.00240200    3.33440800
H                 -2.32793000    0.01626100    3.16463900
H                 -6.30841300   -0.01948300   -2.25755500
H                  6.65670900   -0.00727700    1.74244900
H                  0.69919000   -5.00868100   -1.68325300
H                  2.92722700   -5.67954400   -0.74357700
H                  4.40995100   -3.93281100    0.22657600
H                  0.01223200   -2.59270100   -1.54716500
H                  0.70809800    5.02234500   -1.65723700
H                  2.93695000    5.68450300   -0.71331800
H                  4.41646900    3.93020600    0.24794400
H                  0.01705400    2.60677200   -1.53405500
H                 -3.41465200   -5.69875100    0.81223400
H                 -1.25165300   -5.24285100    2.00260300
H                 -1.28454200    5.25360700    1.97912900
H                 -3.44379900    5.69322300    0.77585200
H                 -4.55864600   -3.84619000   -0.37298300
H                 -0.28778400   -2.92774000    1.88816500
H                 -4.57511700    3.82838700   -0.40224200
H                 -0.31075600    2.94187900    1.88373000

猜測(cè)的ts結(jié)構(gòu)：
#p freq=noraman ub3lyp/3-21g  scf(maxcycle=300)

2 8
Mn                 0.99600100   -0.00142200    0.28129700
Mn                -1.51136400   -0.00076300   -0.80619500
O                  0.13277600    0.02053700   -1.40518600
O                 -0.82216400   -0.06990700    0.76588000
O                  3.45206400    0.05322900    1.58323100
O                 -2.14740300    0.01468500   -2.84578900
N                  1.70186100    2.15975700    0.27282700
N                  2.83793000    0.00370700   -0.74613000
N                  1.70310300   -2.14573100    0.27451100
N                 -1.93571600    1.96670000   -0.80117400
N                 -3.39106700   -0.00164100   -0.10053300
N                 -1.92725200   -1.96225100   -0.83350100
C                  2.79667200    2.38207400   -0.49846500
C                  3.35767600    1.17995900   -1.15668800
C                  4.39974600    1.21195100   -2.09009100
C                  4.91029200    0.00273700   -2.57972000
C                  4.39655300   -1.20333100   -2.09862800
C                  3.35976700   -1.17746400   -1.16566700
C                  2.79374600   -2.37714300   -0.49956400
C                 -3.14381200    2.32565800   -0.25274000
C                 -3.94478300    1.18348700    0.22913700
C                 -5.15548100    1.20656800    0.92150100
C                 -5.75247900   -0.01587600    1.25949000
C                 -5.15139700   -1.23101100    0.90645700
C                 -3.93875200   -1.19355500    0.21422000
C                 -3.13408700   -2.32615900   -0.28332800
C                 -1.14257700    2.89923700   -1.37624300
C                 -3.54976200    3.65549900   -0.24768700
C                 -1.51837700    4.24254700   -1.41409800
C                 -2.72997100    4.62502400   -0.83232300
C                 -1.13177800   -2.87790500   -1.41183300
C                 -3.53225000   -3.66106900   -0.28653700
C                 -1.49753400   -4.22863800   -1.45469000
C                 -2.70583900   -4.62225500   -0.88177600
C                  1.17124700    3.16588200    0.99565200
C                  3.37292900    3.65370500   -0.57961900
C                  2.82186100    4.70230300    0.16145800
C                  1.70515700    4.45565800    0.96774900
C                  3.36436200   -3.65121300   -0.58506000
C                  1.16849400   -3.15311600    1.00215100
C                  1.69981900   -4.44091300    0.97602700
C                  2.80926600   -4.69400400    0.16525000
H                  4.81049600    2.15046900   -2.43604500
H                  4.80647600   -2.14158900   -2.44648600
H                 -5.62436300    2.13974700    1.20388400
H                 -5.61599300   -2.16986200    1.17733700
H                 -3.04130400    0.22120600   -3.26777700
H                 -1.42418100    0.01296100   -3.52200600
H                  3.12483400   -0.00340900    2.56897100
H                  4.45530500   -0.13263300    1.60554300
H                  5.70364000    0.00574500   -3.31143500
H                 -6.68968600   -0.02354300    1.80732500
H                 -0.86801500    4.96581400   -1.88700000
H                 -3.04168600    5.66145700   -0.84999300
H                 -4.50554300    3.93471200    0.18075000
H                 -0.21865800    2.52943200   -1.79168500
H                 -0.84651600   -4.94567600   -1.93845200
H                 -3.00967200   -5.66086100   -0.90039100
H                 -4.48144900   -3.95050500    0.14189700
H                 -0.20429400   -2.50959300   -1.83239200
H                  3.26510700    5.68865100    0.11866700
H                  1.27390100    5.24111600    1.57373600
H                  1.26400400   -5.22215300    1.58908600
H                  3.24880700   -5.68258400    0.12883000
H                  4.25303800    3.82512400   -1.18713000
H                  0.31725100    2.91967500    1.61139700
H                  4.23730600   -3.83113100   -1.19477900
H                  0.31423700   -2.89044700    1.61389800
C                  1.34500500   -0.02113800    3.93392900
O                  2.55470800   -0.10149500    4.30544000
O                  0.95783800    0.06202400    2.66014500
C                  0.18076200   -0.01704300    4.94018800
H                 -0.42883800    0.87853200    4.79033200
H                 -0.45814300   -0.89278500    4.76762400
H                  0.57662500   -0.04236500    5.96623100

用ts方法優(yōu)化的命令行#p opt=(ts,calcfc,noeigentest) freq=noraman ub3lyp/3-21g scf(maxcycle=300)
嘗試了固定原子，用iop(1/8=7)縮小步長(zhǎng)的方法，都不行。不知道是不是哪里出了錯(cuò)。
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scottfreedom

金蟲 (正式寫手)

【答案】應(yīng)助回帖

★ ★ ★
感謝參與，應(yīng)助指數(shù) +1
gmy1990: 金幣+3 2012-06-03 09:21:26
找過渡態(tài)，方法一般用有這么兩種，第一，就是樓主你所用的TS，但是，看了樓主你的說明，建議最好在TS前，使用Redundant Coordinate進(jìn)行冗余坐標(biāo)設(shè)定，將你所要找的相關(guān)過渡態(tài)的關(guān)鍵原子的坐標(biāo)固定住，再Opt，做一次優(yōu)化，再Ts，這樣靠譜點(diǎn)，然后別忘了，Ts后，做一個(gè)IRC路徑追蹤，有時(shí)候看虛頻不一定能看出來。第二，用QST2或者QST3，這兩種方法比較偷懶，不過，前提是，你所提供的初始物和產(chǎn)物要進(jìn)行過Opt，如果你用了QST3，還要給一個(gè)你猜測(cè)的構(gòu)型，當(dāng)然，這個(gè)猜測(cè)的不用你來優(yōu)化，個(gè)人淺酌，僅供參考。

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Terse
3樓2012-06-02 20:28:02
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淺秋0321

新蟲 (初入文壇)
怎么沒有人回復(fù)呢？
2樓2012-06-02 14:32:36
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淺秋0321

新蟲 (初入文壇)
送鮮花一朵
引用回帖:
3樓: Originally posted by scottfreedom at 2012-06-02 20:28:02
找過渡態(tài)，方法一般用有這么兩種，第一，就是樓主你所用的TS，但是，看了樓主你的說明，建議最好在TS前，使用Redundant Coordinate進(jìn)行冗余坐標(biāo)設(shè)定，將你所要找的相關(guān)過渡態(tài)的關(guān)鍵原子的坐標(biāo)固定住，再Opt，做一次 ...

十分感謝您！請(qǐng)問“在TS前，使用Redundant Coordinate進(jìn)行冗余坐標(biāo)設(shè)定，將你所要找的相關(guān)過渡態(tài)的關(guān)鍵原子的坐標(biāo)固定住，再Opt”，我將所猜測(cè)的ts初始結(jié)構(gòu)固定了參與過渡態(tài)的原子，也嘗試了下固定參與過渡態(tài)的鍵長(zhǎng)，但是不知道是不是我的初始有問題，優(yōu)化了好多步（用Guassview查看是450步），結(jié)構(gòu)已經(jīng)跑掉了，然后是l9999錯(cuò)誤。應(yīng)該怎么辦呢？

用qst3算的時(shí)候，看很多經(jīng)驗(yàn)貼上說需要確定反應(yīng)物和產(chǎn)物一定是在反應(yīng)坐標(biāo)的兩側(cè)，這一點(diǎn)讓我有點(diǎn)困惑，不知道對(duì)于我這個(gè)體系，應(yīng)該怎么處理呢？

再次感謝您的幫助哈！
4樓2012-06-04 08:43:36
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scottfreedom

金蟲 (正式寫手)

【答案】應(yīng)助回帖

引用回帖:
4樓: Originally posted by 淺秋0321 at 2012-06-04 08:43:36
十分感謝您！請(qǐng)問“在TS前，使用Redundant Coordinate進(jìn)行冗余坐標(biāo)設(shè)定，將你所要找的相關(guān)過渡態(tài)的關(guān)鍵原子的坐標(biāo)固定住，再Opt”，我將所猜測(cè)的ts初始結(jié)構(gòu)固定了參與過渡態(tài)的原子，也嘗試了下固定參與過渡態(tài)的鍵長(zhǎng) ...

這種情況我也遇見過，原因一般都是固定的原子的鍵長(zhǎng)，鍵角的問題，在Gaussian里面，有時(shí)候，可能就是那么一點(diǎn)點(diǎn)差距，得到的結(jié)果就會(huì)有很大的不同，所以，用Redundant Cordinate優(yōu)化找過渡態(tài)，是一件很耗費(fèi)腦力和精力的事情，如果實(shí)在是很煩，也可以嘗試scan，不過這個(gè)方法我也只是聽說過，具體的，還是要等高手來解決，建議樓主可以在壇子里搜搜過渡態(tài)的相關(guān)帖子，說不定會(huì)有答案的啦！慢慢來啦！不急的！
Terse
5樓2012-06-04 20:56:22
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