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vacation2008

木蟲(chóng) (小有名氣)

[交流] DFT能計(jì)算帶電荷的離子在表面的吸附嗎？

上次寫了一個(gè)論文關(guān)于模擬銅離子在閃鋅礦表面吸附的，結(jié)果老外說(shuō)DFT是算不準(zhǔn)的，只能計(jì)算不帶電荷的體系，請(qǐng)問(wèn)對(duì)嗎？
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lfhuang

木蟲(chóng) (著名寫手)
★ ★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
sunyang1988: 金幣+1, 謝謝交流 2012-12-27 19:51:42
這種問(wèn)題估計(jì)必需得對(duì)離子-離子和離子-背景電荷相互作用有個(gè)論證，不然計(jì)算的結(jié)果可信度確實(shí)讓人不放心，尤其是半導(dǎo)體，更尤其是半導(dǎo)體表面系統(tǒng)。
6樓2012-12-26 02:13:22
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hugoxia

木蟲(chóng) (正式寫手)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
可以的。如果是吸附離子，我覺(jué)得還是用贗勢(shì)平面波的方法計(jì)算比較好，尤其是晶體結(jié)構(gòu)的。不要用高斯或Dmol之類的，那種你得構(gòu)建電荷背景
10樓2012-12-28 12:01:39
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kjsun

木蟲(chóng) (正式寫手)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
我個(gè)人的理解
如果你用算cluster的軟件算的，例如Gaussian，應(yīng)該是可以算離子吸附的。
如果你用的是周期場(chǎng)的軟件算的，例如vasp，絕對(duì)不行。
因?yàn)闀?huì)形成一個(gè)周期的排斥（就是這個(gè)周期的Cu+ 和其他周期的Cu+排斥），結(jié)果就是能量跟你的cell大小強(qiáng)烈相關(guān)，而且永不收斂。所以，不是DFT的問(wèn)題，是你的軟件是那種？
11樓2012-12-28 17:01:55
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kjsun

木蟲(chóng) (正式寫手)
★
vacation2008: 金幣+1, 很有幫助，謝謝 2012-12-29 12:39:54
引用回帖:
11樓: Originally posted by kjsun at 2012-12-28 17:01:55
我個(gè)人的理解
如果你用算cluster的軟件算的，例如Gaussian，應(yīng)該是可以算離子吸附的。
如果你用的是周期場(chǎng)的軟件算的，例如vasp，絕對(duì)不行。
因?yàn)闀?huì)形成一個(gè)周期的排斥（就是這個(gè)周期的Cu+ 和其他周期的Cu+排斥） ...

你用的MS啊，
MS是周期場(chǎng)的，
因此，絕對(duì)不行
老外審稿人說(shuō)的是對(duì)的 ，只能算中性的體系
13樓2012-12-28 17:03:06
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hugoxia

木蟲(chóng) (正式寫手)
★
vacation2008: 金幣+1, 謝謝你的幫助，看來(lái)這個(gè)問(wèn)題確實(shí)存在爭(zhēng)議 2012-12-30 18:28:24
引用回帖:
14樓: Originally posted by vacation2008 at 2012-12-29 12:48:00
吸附能算不準(zhǔn)，但是我想請(qǐng)問(wèn)算的其他結(jié)果可信嗎？比如說(shuō)我算出來(lái)銅離子能在ZnS表面S上形成化學(xué)吸附，這個(gè)結(jié)果對(duì)嗎？謝謝...

MS 有多少模塊啊，“MS是周期性場(chǎng)”，啥玩意啊，周期性邊界化處理只是個(gè)方法。JPCC上很多用VASP算吸附的，怎么就不行了。你說(shuō)有問(wèn)題，（1）表面積你沒(méi)有進(jìn)行測(cè)試，（2）你算吸附離子，完全可以把kp取樣點(diǎn),設(shè)為gamma，就行了唄。這也是我自己的意見(jiàn)，但是對(duì)于kjsun 的看法，不敢茍同。
15樓2012-12-29 15:13:44
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★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
castep情況不明，但DMol3是采用凝膠模型方法將過(guò)剩電荷與背景電荷抵消，VASP處理應(yīng)該也是如此，否則單胞內(nèi)的電荷會(huì)導(dǎo)致scf發(fā)散。恰恰只有PBC（周期邊界條件）能做這件事。

電荷并不應(yīng)該加載局域原子上，量子力學(xué)中的電子顯然是離域的，化合價(jià)只是個(gè)概念，切勿當(dāng)真。
21樓2015-01-07 18:47:50
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普通回帖

茅塞頓開(kāi)

至尊木蟲(chóng) (文壇精英)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
頂起
2樓2012-12-25 21:35:23
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userhung

禁蟲(chóng) (文學(xué)泰斗)
3樓2012-12-25 22:00:12
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liyong.gan

木蟲(chóng) (正式寫手)
★ ★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
sunyang1988: 金幣+1, 謝謝交流 2012-12-27 19:51:20
我覺(jué)得應(yīng)該這么理解Cu離子吸附問(wèn)題，在你的模型中，實(shí)際上用Cu原子，只是吸附之后，電荷從Cu原子向表面轉(zhuǎn)移，從而形成Cu離子，而表面相當(dāng)于一個(gè)電荷的水池一樣，只是和Cu原子成鍵的那幾個(gè)局部的表面原子會(huì)獲得電荷。
此外，因?yàn)槟愕谋砻鎲?wèn)題，那么就會(huì)有真空層，一般加電荷應(yīng)該是加在整個(gè)體系上的，而不是加在Cu原子上。
順便問(wèn)一下，你是用什么DFT軟件？可能有一些DFT軟件能實(shí)現(xiàn)局部加電荷，不過(guò)我就不知道了。
4樓2012-12-26 01:33:40
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feass2

金蟲(chóng) (小有名氣)
★ ★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
sunyang1988: 金幣+1, 謝謝交流 2012-12-27 19:51:31
可以計(jì)算啊，在setup里不有Charge嗎？要多少電荷就加多少電荷就行了。
5樓2012-12-26 01:37:33
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zxyan

至尊木蟲(chóng) (文壇精英)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
可以計(jì)算，只是基組選取的時(shí)候要不斷挑選的。
7樓2012-12-26 03:01:38
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vacation2008

木蟲(chóng) (小有名氣)
引用回帖:
4樓: Originally posted by liyong.gan at 2012-12-26 01:33:40
我覺(jué)得應(yīng)該這么理解Cu離子吸附問(wèn)題，在你的模型中，實(shí)際上用Cu原子，只是吸附之后，電荷從Cu原子向表面轉(zhuǎn)移，從而形成Cu離子，而表面相當(dāng)于一個(gè)電荷的水池一樣，只是和Cu原子成鍵的那幾個(gè)局部的表面原子會(huì)獲得電荷。 ...

我是用MS算的，開(kāi)始算的時(shí)候在銅原子上加了2個(gè)電荷，因?yàn)槲也皇歉氵@個(gè)的只是學(xué)了些皮毛。不知道這樣對(duì)不，當(dāng)時(shí)想用銅原子算，這樣有脫離了實(shí)際，礦物浮選中都是用銅離子在活化閃鋅礦。
8樓2012-12-26 09:36:45
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vacation2008

木蟲(chóng) (小有名氣)
引用回帖:
7樓: Originally posted by zxyan at 2012-12-26 03:01:38
可以計(jì)算，只是基組選取的時(shí)候要不斷挑選的。

基組選取的時(shí)候要不斷挑選，是什么意思�。课页鯇W(xué)的，能否詳細(xì)點(diǎn)，這樣吸附能能算準(zhǔn)嗎
9樓2012-12-26 09:38:55
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vacation2008

木蟲(chóng) (小有名氣)
引用回帖:
10樓: Originally posted by hugoxia at 2012-12-28 12:01:39
可以的。如果是吸附離子，我覺(jué)得還是用贗勢(shì)平面波的方法計(jì)算比較好，尤其是晶體結(jié)構(gòu)的。不要用高斯或Dmol之類的，那種你得構(gòu)建電荷背景

我就是用贗勢(shì)平面波的方法計(jì)算的，但是這種計(jì)算出來(lái)的吸附能好像不對(duì)
12樓2012-12-28 17:02:31
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vacation2008

木蟲(chóng) (小有名氣)
引用回帖:
13樓: Originally posted by kjsun at 2012-12-28 17:03:06
你用的MS啊，
MS是周期場(chǎng)的，
因此，絕對(duì)不行
老外審稿人說(shuō)的是對(duì)的 ，只能算中性的體系...

吸附能算不準(zhǔn)，但是我想請(qǐng)問(wèn)算的其他結(jié)果可信嗎？比如說(shuō)我算出來(lái)銅離子能在ZnS表面S上形成化學(xué)吸附，這個(gè)結(jié)果對(duì)嗎？謝謝
14樓2012-12-29 12:48:00
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liyong.gan

木蟲(chóng) (正式寫手)
引用回帖:
5樓: Originally posted by feass2 at 2012-12-26 01:37:33
可以計(jì)算啊，在setup里不有Charge嗎？要多少電荷就加多少電荷就行了。

在setup那里是有一個(gè)charge的選項(xiàng)，針對(duì)Cu/襯底體系，我想問(wèn)一下，加的電荷一定是加在了Cu原子上面了嗎？
我覺(jué)得這個(gè)就和堿金屬原子在襯底上吸附一樣，在有些襯底上吸附，電荷重新分布，堿金屬就是以離子的形式存在，但是在用DFT模擬的時(shí)候，也沒(méi)有給堿金屬帶電啊。
16樓2012-12-29 17:11:56
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Sleepybird

新蟲(chóng) (小有名氣)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
引用回帖:
5樓: Originally posted by feass2 at 2012-12-26 01:37:33
可以計(jì)算啊，在setup里不有Charge嗎？要多少電荷就加多少電荷就行了。

這樣能行嗎？我用的castep，要算離子的，問(wèn)了下實(shí)驗(yàn)室的師兄說(shuō)這樣好像有問(wèn)題。
18樓2015-01-07 09:29:29
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Sleepybird

新蟲(chóng) (小有名氣)
該說(shuō)計(jì)算的圈子小嗎？最近在看一篇文章，也對(duì)其中離子吸附很感興趣，因?yàn)榇蠖喽际侵行苑肿游�。DFT computation of Cu adsorption on the S atoms of sphalerite (110) surface，這應(yīng)該就是樓主的那篇文章。 帖子很好啊。
19樓2015-01-07 09:37:06
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vacation2008

木蟲(chóng) (小有名氣)
有些爭(zhēng)議啊，問(wèn)了很多人，后來(lái)也客觀的給老外回復(fù)了，可以多交流，其實(shí)我是偶爾搞點(diǎn)計(jì)算
20樓2015-01-07 18:33:10
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liuqun

木蟲(chóng) (小有名氣)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
引用回帖:
21樓: Originally posted by 卡開(kāi)發(fā)發(fā) at 2015-01-07 18:47:50
castep情況不明，但DMol3是采用凝膠模型方法將過(guò)剩電荷與背景電荷抵消，VASP處理應(yīng)該也是如此，否則單胞內(nèi)的電荷會(huì)導(dǎo)致scf發(fā)散。恰恰只有PBC（周期邊界條件）能做這件事。

電荷并不應(yīng)該加載局域原子上，量子力學(xué) ...

你好，我看很多文章都計(jì)算周期性結(jié)構(gòu)吸附帶電荷離子的反應(yīng)，但是不知道他們是怎么處理電荷的，你知道怎么用castep或 VASP處理表面吸附離子的反應(yīng)嗎
22樓2015-03-16 20:12:33
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引用回帖:
22樓: Originally posted by liuqun at 2015-03-16 20:12:33
你好，我看很多文章都計(jì)算周期性結(jié)構(gòu)吸附帶電荷離子的反應(yīng)，但是不知道他們是怎么處理電荷的，你知道怎么用castep或 VASP處理表面吸附離子的反應(yīng)嗎...

CASTEP可以指定charge，VASP通過(guò)制定總電子數(shù)目即可。
23樓2015-03-16 22:11:51
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laury

金蟲(chóng) (小有名氣)
★
vacation2008(金幣+1): 謝謝參與
引用回帖:
23樓: Originally posted by 卡開(kāi)發(fā)發(fā) at 2015-03-16 22:11:51
CASTEP可以指定charge，VASP通過(guò)制定總電子數(shù)目即可。...

請(qǐng)問(wèn)在DMol3中可以設(shè)置周期平板的電荷嗎？比方說(shuō)帶0.1eV的電荷，是在setup還是modify-charge中設(shè)置��？
24樓2018-09-27 20:50:54
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laury

金蟲(chóng) (小有名氣)
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引用回帖:
10樓: Originally posted by hugoxia at 2012-12-28 12:01:39
可以的。如果是吸附離子，我覺(jué)得還是用贗勢(shì)平面波的方法計(jì)算比較好，尤其是晶體結(jié)構(gòu)的。不要用高斯或Dmol之類的，那種你得構(gòu)建電荷背景

請(qǐng)問(wèn)DMol如何構(gòu)建背景電荷��？
25樓2018-09-28 14:58:59
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小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
引用回帖:
24樓: Originally posted by laury at 2018-09-27 20:50:54
請(qǐng)問(wèn)在DMol3中可以設(shè)置周期平板的電荷嗎？比方說(shuō)帶0.1eV的電荷，是在setup還是modify-charge中設(shè)置��？...

周期體系盡量還是不要帶過(guò)剩電荷，否則靜電作用會(huì)隨著晶格尺寸變化，而且隨著晶格尺寸增加能量收斂緩慢，除非通過(guò)特定的修正。

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26樓2018-09-29 01:04:38
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laury

金蟲(chóng) (小有名氣)
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送紅花一朵
引用回帖:
26樓: Originally posted by 卡開(kāi)發(fā)發(fā) at 2018-09-29 01:04:38
周期體系盡量還是不要帶過(guò)剩電荷，否則靜電作用會(huì)隨著晶格尺寸變化，而且隨著晶格尺寸增加能量收斂緩慢，除非通過(guò)特定的修正。...

嗯，特定的修正具體指什么��？我是想看分子在帶不同電荷的金屬表面的吸附情況，看文獻(xiàn)上比較多用VASP做的，要用背景電荷補(bǔ)償，但是我剛接觸這個(gè)，不知道dmol中怎么操作呢。
27樓2018-09-29 21:06:01
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★
小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
引用回帖:
11樓: Originally posted by kjsun at 2012-12-28 17:01:55
我個(gè)人的理解
如果你用算cluster的軟件算的，例如Gaussian，應(yīng)該是可以算離子吸附的。
如果你用的是周期場(chǎng)的軟件算的，例如vasp，絕對(duì)不行。
因?yàn)闀?huì)形成一個(gè)周期的排斥（就是這個(gè)周期的Cu+ 和其他周期的Cu+排斥） ...

首先，這個(gè)問(wèn)題取決于你建的胞和真空層的大小。
其次，這個(gè)問(wèn)題還取決于你關(guān)注的到底是電荷密度分布還是能量數(shù)值。
最后，這兩個(gè)問(wèn)題都是有辦法解決的，而不是“絕對(duì)不行”。
28樓2018-09-29 22:16:18
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引用回帖:
21樓: Originally posted by 卡開(kāi)發(fā)發(fā) at 2015-01-07 18:47:50
castep情況不明，但DMol3是采用凝膠模型方法將過(guò)剩電荷與背景電荷抵消，VASP處理應(yīng)該也是如此，否則單胞內(nèi)的電荷會(huì)導(dǎo)致scf發(fā)散。恰恰只有PBC（周期邊界條件）能做這件事。

電荷并不應(yīng)該加載局域原子上，量子力學(xué) ...

castep里面是加的初始的背景電荷，經(jīng)過(guò)scf循環(huán)之后，大多數(shù)情況會(huì)收斂到局域原子上。
量子力學(xué)里面電子確實(shí)有離域傾向，但是別忘了，你還有原子實(shí)提供的中心勢(shì)場(chǎng)。
29樓2018-09-29 22:18:41
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★
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引用回帖:
27樓: Originally posted by laury at 2018-09-29 21:06:01
嗯，特定的修正具體指什么啊？我是想看分子在帶不同電荷的金屬表面的吸附情況，看文獻(xiàn)上比較多用VASP做的，要用背景電荷補(bǔ)償，但是我剛接觸這個(gè)，不知道dmol中怎么操作呢。...

比如Markov-Payne修正，DMol3應(yīng)該沒(méi)辦法做。
30樓2018-09-29 22:33:46
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引用回帖:
29樓: Originally posted by dxcharlary at 2018-09-29 22:18:41
castep里面是加的初始的背景電荷，經(jīng)過(guò)scf循環(huán)之后，大多數(shù)情況會(huì)收斂到局域原子上。
量子力學(xué)里面電子確實(shí)有離域傾向，但是別忘了，你還有原子實(shí)提供的中心勢(shì)場(chǎng)。...

我指的局域是經(jīng)典的嚴(yán)格局域化，原子核提供中心勢(shì)場(chǎng)也不會(huì)出現(xiàn)這樣的嚴(yán)格局域（不確定性原理擺在這），所以允許設(shè)置的才是體系電荷而不是某原子的電荷，只是為了解釋這件事而已，免得有些較真的人還真的動(dòng)用constraint DFT去做這樣的計(jì)算來(lái)湊所謂的化合價(jià)。

自洽之后這些電子確實(shí)會(huì)有局域化的傾向，但不是那種嚴(yán)格的局域化，也就是說(shuō)其實(shí)也很難指明全部增加的電子到底在那個(gè)有限的區(qū)域。（過(guò)剩）電荷和背景電荷其實(shí)一般還是指兩種不同的東西，有（過(guò)剩）電荷的時(shí)候，背景電荷一般固體計(jì)算的程序還是按照凝膠近似做吧。

加過(guò)剩電荷不做修正處理的話，比較個(gè)同一表面相同格子大小的體系的相對(duì)吸附能還是可以的，其余情況沒(méi)什么意義。
31樓2018-09-29 23:24:52
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★
小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
引用回帖:
15樓: Originally posted by hugoxia at 2012-12-29 15:13:44
MS 有多少模塊啊，“MS是周期性場(chǎng)”，啥玩意啊，周期性邊界化處理只是個(gè)方法。JPCC上很多用VASP算吸附的，怎么就不行了。你說(shuō)有問(wèn)題，（1）表面積你沒(méi)有進(jìn)行測(cè)試，（2）你算吸附離子，完全可以把kp取樣點(diǎn),設(shè)為gamm ...

VASP官方都不認(rèn)可這樣的做法，其實(shí)，在不做什么修正的時(shí)候（比如Markov-Payne或者M(jìn)T修正之類的），確實(shí)會(huì)出現(xiàn)他說(shuō)的情況，如果你去做一個(gè)帶電荷的體系其實(shí)你就知道體系的能量隨著真空層的變化了（雖然我當(dāng)年也不信這個(gè)耐克鞋）。雖然不像kjsun說(shuō)的那樣絕對(duì)不行，但如果要讓算出來(lái)的吸附能稍微有點(diǎn)意義就必須做修正，至于只取Gamma點(diǎn)也不能消除這種問(wèn)題，除非引進(jìn)的靜電勢(shì)就不是周期性的。
32樓2018-09-29 23:42:30
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小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
引用回帖:
31樓: Originally posted by 卡開(kāi)發(fā)發(fā) at 2018-09-29 23:24:52
我指的局域是經(jīng)典的嚴(yán)格局域化，原子核提供中心勢(shì)場(chǎng)也不會(huì)出現(xiàn)這樣的嚴(yán)格局域（不確定性原理擺在這），所以允許設(shè)置的才是體系電荷而不是某原子的電荷，只是為了解釋這件事而已，免得有些較真的人還真的動(dòng)用constr ...

1. 這個(gè)需要具體問(wèn)題具體分析。不過(guò)對(duì)于大多數(shù)體系來(lái)說(shuō)，單純從電荷密度的角度來(lái)說(shuō)，實(shí)際的局域化還是你說(shuō)的嚴(yán)格局域化，區(qū)別并不大。
2.能量是另外一個(gè)問(wèn)題，不同晶格的修正是必須要加的，才有可比性。
33樓2018-09-30 22:02:49
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su-b0817樓
2012-12-29 22:46   回復(fù)  
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